По благословению Кирилла в разных местах епархии организовывались краткосрочные народно-миссионерские курсы. В «Тамбовских епархиальных ведомостях» был создан специальный раздел – «Миссионерский листок», посвящённый, главным образом, проблемам борьбы с сектантством. При Кирилле в Тамбовской епархии резко увеличилось число обществ трезвости: их стало 567, значительно больше, чем в соседних епархиях. Кирилл проявлял особую заботу о Тамбовской духовной семинарии, которую часто посещал, проводил беседы с учащимися. При нём в семинарии в 1911 г. был устроен новый домовый храм. В 1912 г. было открыто второе епархиальное женское училище – в Шацке. Кирилл вёл широкую благотворительную деятельность; оказывал значительную помощь Тамбовскому училищу для слепых детей Крестовоздвиженского братства, часто бывал там, призывал к помощи слепым детям влиятельных благотворителей. Были собраны средства на постройку для училища нового здания с домовым храмом. В 1912 г. стараниями Кирилла был учреждён Церковно-археологический комитет Тамбовской епархии для описания церквей и монастырей края, исследования жизни местных святых и подвижников благочестия. Кирилл сыграл большую роль в прославлении Тамбовского епископа Питирима. Ещё в мае 1912 г., после ходатайства Кирилла, Синод поручил ему организовать комиссию для описания чудес, совершавшихся при мощах епископа. По итогам работы комиссии и после получения достоверных свидетельств чудотворений 25 января 1914 г. Синод признал епископа Питирима в лике святых. Торжественное прославление состоялось в день памяти святого, 28 июля того же года. К этому торжеству был капитально отремонтирован тамбовский Спасо-Преображенский кафедральный собор, где почивали мощи новопрославленного; над колодцем Питирима была выстроена часовня. В торжествах приняли участие до 50 тыс. человек. Прибытию большего количества паломников помешала начавшаяся Первая мировая война. Во время войны Кирилл организовал в епархии помощь раненым солдатам. По его распоряжению лазарет был устроен в одном из зданий Казанской обители и в Воскресенском монастыре Тамбова. Также попечением Кирилла был создан так называемый Питиримовский епархиальный лазарет. Здание Тамбовской духовной семинарии было предоставлено для эвакуационного военного госпиталя; военный лазарет был размещён также в Серафимовском духовном училище; свои помещения для лазарета Красного Креста предоставил кирсановский Тихвинский монастырь. При трёх мужских монастырях епархии были открыты мастерские по обучению воинов-инвалидов различным ремёслам, при женских обителях – приюты для детей погибших солдат. Монастыри собирали для госпиталей денежные средства, закупали продукты, тёплые вещи. Церковные хоры давали концерты духовной музыки в пользу раненых. Кирилл часто посещал госпитали и лазареты, подолгу беседовал с ранеными, навещал семьи погибших на фронте. По его инициативе в Тамбове были размещены сотрудники Урмийской миссии и ученики миссийной школы, эвакуированные из Ирана из-за угрозы вторжения турецких войск.