Рано утром 19 октября они вместе посетили кронштадтское кладбище, где протоиерей Иоанн молился об упокоении матери, а Кирилл – родителей, супруги и тестя. В слове за литургией в кронштадтском Андреевском соборе Кирилл охарактеризовал протоиерея Иоанна «как живую силу и ревностного борца против всех нападок иноверия и безверия». Будучи викарным епископом, Кирилл отвечал за преподавание Закона Божия в учебных заведениях Ведомства учреждений императрицы Марии Фёдоровны и Ведомства Императорского человеколюбивого общества; был председателем Санкт-Петербургского епархиального православного братства во имя Пресвятой Богородицы, в ведении которого находилось больше 500 церковноприходских школ разного типа; возглавлял Санкт-Петербургское эстетические православное братство преподобного Исидора Юрьевского; продолжал активно участвовать в деятельности Кирилло-Сергиевского Урмийского братства, в начале 1907 г. совершил поездку в Урмию для ревизии миссии. Кирилл ввёл в Александро-Невской лавре всенародное пение во время богослужения и внебогослужебные катехизаторские беседы. Состоял благочинным всех санкт-петербургских единоверческих храмов, часто совершал в них службы, особо почитался единоверцами за полноуставное служение. 31 октября 1905 г. Кирилл, как епископ Гдовский, был назначен вторым викарием, а 15 февраля 1908 г. стал первым викарием Санкт-Петербургской епархии. 9 ноября того же года, после освящения в Кронштадте вновь устроенного во Владимирском крепостном соборе придела во имя св. Николая Кочанова, Кирилл посетил протоиерея Иоанна Кронштадтского. Очевидно, именно тогда тяжелобольной протоиерей Иоанн попросил Кирилла совершить его отпевание. После кончины протоиерея Иоанна 20 декабря 1908 г. прибыл в Кронштадт, служил заупокойные литургии на квартире почившего и в Андреевском соборе, где сказал проникновенное надгробное Слово. 22 декабря сопровождал гроб с телом протоиерея Иоанна в Санкт-Петербург. 28 января 1909 г., на сороковой день памяти, совершил заупокойную литургию в Исаакиевском кафедральном соборе. 30 декабря 1909 г. Кирилл был назначен епископом Тамбовским и Шацким. 6 мая 1913 г. возведён в сан архиепископа. Проявил себя как чрезвычайно деятельный и опытный епархиальный архиерей. С первых месяцев пребывания в Тамбове установил в храмах практику архипастырских бесед с народом и общенародного пения во время служб. Обычно совершал богослужения в тамбовском в честь Казанской иконы Божьей Матери мужском монастыре по полному монастырскому уставу, на архиерейские полноуставные службы всегда собиралось множество молящихся. Активно занимался епархиальными делами; учредил комиссию по сокращению излишней канцелярской деятельности, обременявшей духовную консисторию. Регулярно устраивал в архиерейском доме пастырские собрания городского духовенства, на которых обсуждались вопросы приходской жизни. Установил ежедневный приём посетителей, постоянно совершал поездки по епархии, старался лично посетить каждый подведомственный ему приход. Особое внимание Кирилл уделял борьбе с распространением сектантского движения, учредил с этой целью в 1910 г. Тамбовское просветительско-миссионерское Питиримовское братство.