В описи первой монастырской деревянной церкви Воздвижения Креста Господня, составленной 30 марта 1657 г., значится: «Церковь Воздвижение Честнаго и Животворящаго Креста Господня, а в ней крест с мощами святых отцов и святых мучеников» (Российский государственный архив древних актов). Крест считался главной святыней монастыря. Он стоял в Воздвиженском соборе на месте храмового образа, справа от царских врат. Сначала был водружён на каменной плите, перенесённой затем в монастырскую усыпальницу; позднее поставлен на высоком ступенчатом основании. По сторонам от него находились иконы равноапостольных Константина и Елены, а также «персоны» ктиторов. Крест пользовался большим почитанием у царской семьи. В Переписной книге домовой казны патриарха Никона 1658 г. упоминаются «две иконы болших, которые писаны к большому кипарисному кресту»: на одной – равноапостольный царь Константин, царь Алексей Михайлович и патриарх Никон, на другой – равноапостольная царица Елена, царица Мария Ильинична и царевич Алексей Алексеевич («Переписная книга домовой казны Патриарха Никона», составлена в 7166 г. по велению царя Алексея Михайловича // «Временник Общества истории и древностей российских», 1852 г., книга 15, часть 2). По мнению исследователей, именно эти иконы предстоящих были предназначены для установки по сторонам Кийского креста в соборе (исследователям неизвестно, были ли они отправлены на остров). Изображение царевича Алексея Алексеевича, умершего в 1670 г., в дальнейшем не упоминается в числе ктиторов, молящихся Кийскому кресту. В описи монастыря за 1819 г. подробно описан Кийский крест и вложенные в него святыни (Государственный архив Архангельской области): «Подле образа Спасителева образ Честнаго и Животворящего Креста Господня храмовой, сотворенный от Честнаго Древа Кипариса… В средине того Честнаго Креста утверждён ковчег сребряной кованой золочёной, в котором часть Святыя и Животворящия Крове Господни, часть Святыя Ризы Господни, часть Млека Пресвятыя Богородицы, часть крови Иоанна Предтечи, часть крови апостола Павла, часть самаго Древа Креста Господня; над тем ковчегом Херувим сребряной резной золочёной, всего ковчег и херувим весом три фунта. В верху в пречном древе в средине звезда сребреная золочёная, в ней часть от Камене Гроба Господня. В том же кресте шесть крестов кипарисных небольших, в которых вырезаны дванадесятые праздники, в привесе крест сребрянный небольший, на нём вырезан образ Распятия Господня. В том же кресте повыше подножия вторый ковчег сребрянный золочёный; в нём часть самаго же Древа Креста Господня, весом шестьдесят пять золотников». Оба ковчега со святынями не сохранились.