В 1937 г. ездил в Эстонию от музея Трокадеро (Париж) и Министерства просвещения Франции, результатом работы стали многочисленные рисунки, схемы, планы местности и карты Изборского края. 7 июня 1938 г. был командирован Музеем естественной истории (Музеем человека) в Прибалтику с целью изучения района Сетумаа, Чудского озера и реки Нарвы. Экспедиция была организована при содействии Павла Николаевича Милюкова, собравшего часть средств. Вместе с двумя научными сотрудниками и четырьмя рабочими Л.Ф. Зуров обследовал Изборск, Малы, Печорский уезд, осенью 1938 г. вернулся во Францию. По результатам поездок многократно выступал в Париже с докладами о древностях Петсери и Изборска, в парижском обществе «Икона» сделал доклад «Монастырские и церковные древности Печерского края в Эстонии». Позднее составил «Записку о произведённом обследовании древностей Псковского и Изборского края и о результатах археологических разведок 1935–1938 гг.» (Париж, 1946 г.) и «Записку о дохристианских пережитках и религиозных верованиях сетских чудо-эстонцев и крестьян Печерского края» (Париж, без года). В рассказе «Обитель» описал посещения Псково-Печерского монастыря и судьбы своих соработников по экспедициям в Печорском крае («Новоселье». 1946 г.). Успешной экспедиционной работе способствовали умение Л.Ф. Зурова устанавливать доверительные отношения с местным населением, близкое знакомство с Печерским епископом Иоанном (Булиным), принадлежавшим к народности сету. По некоторым свидетельствам, Л.Ф. Зуров имел отношение к деятельности антисоветской террористической организации «Братство Русской Правды» и, живя в Риге, возглавлял латвийское отделение «Русского отряда». В 1937–1940 гг. был председателем Объединения писателей младшего поколения в Париже. Действие романов Л.Ф. Зурова «Древний путь» (Париж, 1934 г.) и «Поле» (Париж, 1938 г.) разворачивается на фоне событий Первой мировой войны и гражданской смуты. С конца 1930 гг. работал над романом «Зимний дворец» – первой частью задуманной, но неосуществлённой исторической трилогии-эпопеи о событиях революции в обеих столицах и в провинции. Стремившийся к исторической точности тщательно переделывал роман, с 1946 г. в Нью-Йорке печатал отдельные главы («Петроградская ночь», Новоселье», «Дорога»). Однако и «Зимний дворец», и две другие части трилогии («Большое Вознесение» и «Перекати-Поле») остались незавершёнными. Также неоконченной осталась поздняя повесть «Иван-да-Марья», действие которой происходит в годы Первой мировой войны. В ней автор, разочарованный выходившим отдельными главами романом Александра Исаевича Солженицына «Август четырнадцатого», который характеризовал как «полный срыв, провал» известного писателя, стремился с документальной точностью вывести подлинных героев трагической эпохи, изобразить их особенный душевный мир (реконструированный текст повести был опубликован в 2005 г.).