Хотя это издание содержало не всегда удачную реконструкцию фрагментарного латинского текста, оно стало научной сенсацией, которая принесла славу Анджело Маи: Фронтон, чьи сочинения со времён Античности считались утраченными, был учителем Марка Аврелия, а его речи ценились современниками не ниже речей Цицерона. В начале 1816 г. Анджело Маи издал греческий текст, найденный среди рукописей Амброзианской библиотеки и отождествлённый им с «Римскими древностями» Дионисия Галикарнасского. Издание неизвестной греческой рукописи вызвало неприятие со стороны части учёного мира: на заседании 21 сентября 1816 г. во флорентийском университете «Атенеум» знаменитый пистойский эрудит Себастьяно Чампи объявил, что данный текст представляет собой не оригинальное произведение античного автора, а сокращение, выполненное позднейшим компилятором. Через десять лет Анджело Маи публично признал свою ошибку, предпослав тексту Псевдо-Дионисия обширную заметку соответствующего содержания. В Милане Анджело Маи сблизился с аристократическими семействами Меллерио, Мельци, Рейна, обладавшими значительными по составу частными библиотеками. Он поддерживал учёную переписку с известными европейскими филологами и эрудитами. В октябре 1817 г. Анджело Маи принимал во Флоренции знаменитого пармского библиотекаря Антонио Пениццу; между ними завязалось сотрудничество, выражавшееся в обмене книгами и заметками и засвидетельствованное длительной перепиской. В это же время среди рукописей Амброзианской библиотеки Анджело Маи обнаружил фрагменты готского перевода Библии епископа Вульфилы, греческий текст «Путешествия Александра Великого в Индию» и латинский текст биографии этого императора авторства Юлия Валерия. В 1818 г. Анджело Маи совместно с Ованнесом Зограбяном издал латинский перевод армянской версии «Хроники» Евсевия Кесарийского. Осенью 1819 г. по совету папы Пия VII (1800–1823 гг.) Анджело Маи вышел в отставку и покинул Орден иезуитов, чтобы занять пост старшего хранителя Ватиканской библиотеки. Вступив в новую должность 7 ноября, Анджело Маи уже 23 декабря объявил понтифику, что обнаружил среди рукописей папской библиотеки трактат Цицерона «О государстве» – произведение, крайне ценимое в древности, но в то время известное лишь в небольшом фрагменте (шестая книга, «Сон Сципиона»). Все розыски оригинального текста раньше оказывались безуспешными. Анджело Маи нашёл значительные отрывки произведения в нижнем слое рукописи, под комментариями Августина Блаженного к тексту Псалтири (в X в., как следует из записи, рукопись хранилась в монастыре Боббио). Текст был впервые опубликован в Риме в 1822 г. (впоследствии многократно переиздавался), однако ещё в начале 1820 г. итальянский поэт-романтик Джакомо Леопарди сочинил хвалебную песнь в честь Анджело Маи, находками которого, по его мысли, подготавливалось освобождение и объединение порабощённой итальянской нации. Имя Анджело Маи стало известно далеко за пределами классицистических кругов. В 1825 г. Анджело Маи издал «Каталог египетских папирусов Ватиканской библиотеки». С 1827/1828 г. занимался подготовкой первого издания старейшего Ватиканского кодекса греческой Библии (codex B), который был возвращён в Рим из Парижа в 1819 г.