В последней четверти XIII – начале XIV вв. Раймунд Луллий преподавал в Париже и в Монпелье; исследователям известно, что некоторые сочинения Раймунда Луллия были созданы и впервые прочитаны публично в университетах этих городов. Исследователи полагают, что в последние десятилетия XIII в. он совершил большое путешествие, побывал в Риме, потом посетил Палестину, Египет, Магриб, находившиеся под властью мусульман. Несмотря на то, что впоследствии в своих произведениях Раймунд Луллий упоминал о деталях путешествия (в романе «Бланкерна» («Romanç de Blanquerna», между 1276 и 1283 гг.) рассказывает о богословских диспутах в Риме с кардиналами, в частности, о защите системы аргументации, изложенной в «Книге чудесных доказательств» («Llibre de demostracions», 1274–1276 гг.); в других сочинениях сообщает о спорах с мусульманами о вере), некоторые исследователи отрицают историческую достоверность его паломничества, полагая, что всё это время он оставался в Мирамаре и руководил коллегией Святой Троицы. Исследователи полагают, что в Риме Раймунд Луллий хотел добиться от понтифика разрешения изучать языки мусульманских стран для подготовки христианских проповедников. 23 января 1286 г. был издан декрет папы Римского Гонороия IV (1285–1287 гг.) с предписанием канцлеру Парижского университета оказывать поддержку студентам, изучавшим в Париже арабский и другие восточные языки. Раймунд Луллий обращался с прошением основать при Парижском университете коллегию для изучения греческого, арабского и «татарского» языков и к французскому королю Филиппу IV Красивому (1285–1314 гг.). Попытки добиться от папы Римского создания новых ориенталистских коллегий не увенчались успехом. Кроме того, Раймунд Луллий тяжело заболел. Когда его здоровье улучшилось, он отправился с проповедью христианства в Северную Африку. В Тунисе он устроил диспут с мавританскими учёными. Один из участников этой беседы донёс о диспуте халифу Абу Хафсу Умару I (1284–1295 гг.), который сначала осудил Раймунда Луллия на смерть, но затем ограничился его изгнанием из страны (весна 1293 г.). После неудачной попытки бегства с генуэзского корабля, на котором ему было предписано покинуть Тунис, Раймунд Луллий прибыл в Неаполь. Неаполитанский период его жизни (1293–1294 гг.) был одним из самых плодотворных: чтение публичных лекций чередовалось с работой над сочинениями, среди них – «Всеобщий указатель» («Tabula generalis») и «Петиция Рамона об обращении неверных» («Petitio Raimundi pro conversione infidelium»), где Раймунд Луллий призывал не только к созданию семинарий для изучения восточных языков, но и к союзу христиан с татаро-монголами против мусульман. В 1295 г. Раймунд Луллий обратился к новому папе Римскому Бонифацию VIII (1294–1303 гг.) с просьбами о создании ориенталистских коллегий, а также о воссоединении католической церкви с Восточными церквами. Понтифик не проявил интереса ни к проектам Раймунда Луллия, ни к его новым сочинениям. В 1295–1296 гг. Раймунд Луллий написал «Древо науки» («Аrbor scientiae») и «О положениях веры» («Liber de articulis fidei»), а также поэму «Смятение» («Lo desconhort»). Из Рима Раймунд Луллий отправился в Геную (провёл там зиму 1296/1297 гг.), а затем в Париж. В 1297–1299 гг. он активно выступал против латинского аверроизма (см. ст. Ибн Рушд), сторонников которого в это время было особенно много в Парижском университете.