Активная оппозиция Московского комитета и лично митрополита Филарета (Дроздова), указавшего на несоответствие гармонического оформления переложений мелодической природе древних напевов, на небрежность, проявленную при их отборе, препятствовала проведению реформы в задуманном масштабе. В проекте предполагалась гармонизация ещё и местных распевов по тем же правилам, для этого по требованию А.Ф. Львова в капеллу свозили рукописные образцы со всех епархий. Последним деянием А.Ф. Львова в области переложений была подготовка по просьбе миссионера архиепископа Нила (Исаковича) собрания обиходных напевов для богослужения на монгольском языке (1860/1861 г.). Как духовный композитор своё понимание задач богослужебного пения А.Ф. Львов изложил в предисловии к «Обиходу...»: «Совершеннейшее Церковное пение есть то, которое, не занимая слушателя само собою, и служа только как бы проводником к сердцу молящегося, совершенно связано с словом в отношении выражения, размера, ударений и проч.». Исследователи отмечают, что внимание к слову и к гармонической вертикали, а также преобладание стройной хоральной фактуры отличают как авторские переложения, так и эстетически более свободные духовные сочинения А.Ф. Львова, которым присущ романтизм гармонических средств. По мнению протоиерея Василия Михайловича Металлова, «в отношении богатства и разнообразия гармонического материала, свободы и красоты модуляции произведения Львова представляют значительный шаг вперёд в истории духовно-музыкального творчества. Они замечательны по богатству, глубине и разнообразию выражаемых ими чувств». Сочинения А.Ф. Львова определили так называемую петербургскую школу церковного пения. «Задушевность» песнопений А.Ф. Львова отмечал особенно любивший их император Александр III. Исследователи отмечают, что некоторым хоровым концертам А.Ф. Львова («Приклони, Господи, ухо Твоё», «Услыши, Господи, молитву мою») присущ драматизм. До настоящего времени в клиросном репертуаре на правах обихода прочно удерживается ряд его сочинений, среди которых песнопение Великого четверга «Вечери Твоея тайныя» (по мнению исследователи, лучшее у А.Ф. Львова), а также песнопения на богослужении при облачении архиерея. В трактате «О свободном или несимметричном ритме», написанном на основе работы с древними напевами, А.Ф. Львов дал теоретическое обоснование метрической свободы древнерусской монодии, подчинённой слову. Это был первый в России опыт научного объяснения самобытной природы русской певческой традиции. Не только переложения капеллы, но и авторские переложения с древних распевов, а также некоторые свои духовные сочинения и даже ряд хоровых номеров «Молитвы у Креста» А.Ф. Львов не тактирует, на практике подтверждая преимущество естественной для русской традиции ритмической системы.