В работе «Церковное пение: Руководство для организации церковных певческих хоров» с приложением «Нотные упражнения для пения и разъяснения к ним» (1886 г.) сделал критический обзор состояния церковного пения в средней полосе России и предложил собственную систему музыкального обучения по нотным упражнениям. Работы по методике начального обучения пению получили продолжение в пособиях по теоретическим дисциплинам: «Нотная грамота: Опыт самоучителя пению» (1898 г.), «Начальный курс сольфеджий» и «Русская песенная хрестоматия в связи с курсом сольфеджио» (три выпуска). Фундаментальным трудом А.Н. Карасёва исследователи считают «Методику пения» для народных и церковноприходских школ и церковных хоров (1891 г.) с приложениями «Уроки пения» (1889 г.) и «Музыкальная хрестоматия» (1893 г.). «Методика пения» состоит из пяти разделов. В первом разделе рассматриваются руководства и пособия по обучению в школе, объясняются дидактические принципы преподавания пения, при котором каждый этап изучается по определённой системе (ноты, интервалы, длительности). Обучение строится в порядке постепенного прибавления нот и мелодий с учётом развития голоса, слуха, музыкальности. На каждую изучаемую ноту даны примеры. Во втором разделе рассматриваются общие вопросы постановки обучения пению в школе, даются методики обучения «по слуху», «по буквам», «по цифрам», рассчитанные на первый год как приготовительный. Подробно с поурочными планами дается методика пения «по буквам» с примерами песнопений на одну, две, три и четыре ноты: «Аминь», «Слава и ныне», «Утверди Боже» (одна нота); «Господи, помилуй» (две ноты); «Благословен еси, Господи» (три ноты); «Богородице Дево, радуйся» (четыре ноты). Кратко рассматривается цифровая система записи музыкального текста, которая оценивается автором отрицательно. Третий, центральный раздел посвящён авторской методике обучения по нотам. Принцип постепенного прибавления нот сохраняется. Усложняется музыкальная теория; даются понятия гласа, строки, гаммы, трезвучия, ключей, интервалов (до сексты), изучаются ноты квадратной системы, вводится двух-, трёх- и четырёхголосие. Обучение по нотам разделено на четыре круга. В первом круге разучиваются ноты до, ре, ми, фа, во втором – соль, ля, си, до. В третьем круге изучаются интервалы до кварты. Обучение каждой ноте закрепляется на примерах («Аминь», «Пресвятая Троице» и др.). Затем при разных комбинациях нот вводятся начальные молитвы «Отче наш», «Господи, помилуй» (две ноты); «Блажен муж», «Святый Боже» (три ноты); «Достойно есть», «Богородице Дево» (четыре ноты) и т.д.; четвёртый круг предусматривает изучение интервалов квинты и сексты, развитие голоса, самостоятельное чтение нот. Заключительные четвёртый и пятый разделы «Методики...» для учащихся старших классов посвящены вопросам организации хора, выбора и изучения церковных песнопений. Учебный материал усложняется. Даются понятия минорного лада, транспозиции, аранжировки, вводится самообучение на скрипке.