Сорвав контракт, он выехал через Швейцарию в США, пробыв в Индии около месяца. Тогда же он сдал экзамен при ООН на должность переводчика с французского, английского в сочетании с русским, но назначения на место, которого он так желал, не получил. А.Л. Казем-Бек участвовал от имени Московской патриархии в судебном процессе по делу о принадлежности Свято-Никольского собора в Нью-Йорке между Московской патриархией и автономной Русской православной церковью в Америке (в 1960 г. было вынесено решение Верховного суда США о сохранении храма за Русской православной церковью Московского патриархата). Утверждение в эмиграции патриаршей церкви было единственно возможным приложением сил, которое видел для себя А.Л. Казем-Бек. Он занимался подготовкой встречи митрополита Николая (Ярушевича) с Национальным советом Церквей, которая должна была состояться в США во время визита митрополита. А.Л. Казем-Бек отметил, что церковь играет в СССР важную роль и что он сможет быть полезен в качестве специалиста по Западу. В июле 1956 г. он приехал в Швейцарию, оставив семью в США. В сентябре 1956 г. А.Л. Казем-Бек прибыл в Москву для церковной работы. 16 января 1957 г. была напечатана его статья в газете «Правда», в которой он жёстко критиковал США. Выступал на ту же тему на «Радио Москвы» и в «Литературной газете». А.Л. Казем-Бек получил работу в редакции «Журнала Московской Патриархии». Писал статьи о деятелях и богословах экуменического движения, биографические статьи о зарубежных церковных деятелях поместных православных церквей. Работал над книгой о патриархе Алексии I; преподавал английский и русский языки в Московской духовной академии. В 1960 г. А.Л. Казем-Бек стал начальником пресс-службы патриархии, а затем с того же года переводчиком Отдела внешних церковных сношений (ОВЦС). В 1962 г. был назначен старшим консультантом ОВЦС. А.Л. Казем-Бек участвовал в конференциях, приёмах делегаций, был переводчиком на встречах, а также переводил многие книги для патриархии. Значительной была его роль в подготовке к вступлению Русской православной церкви во Всемирный совет Церквей (ВСЦ), в установлении отношений с церквами США, в работе по налаживанию отношений с Римско-католической церковью. Основываясь на отчётах наблюдателей, писал статьи в «Журнал Московской Патриархии» о сессиях второго Ватиканского собора. По словам Пола Андерсона, посетившего СССР, А.Л. Казем-Бек мечтал работать в ВСЦ в Женеве, но ему не давали визу даже для необходимых рабочих поездок за границу. В феврале 1964 г. в Одессе он участвовал в первом на территории Советского Союза заседании Исполнительного совета ВСЦ. А.Л. Казем-Бек получил должность главного научного консультанта патриархии. Часто посещал Таллиннского епископа Алексия (Ридигера; впоследствии Патриарх Московский и всея Руси Алексий II), тесно сотрудничал с митрополитом Никодимом (Ротовым), сопровождал его в большинстве поездок по СССР, в значительной степени оказал влияние на его взгляды. В 1967 г. А.Л. Казем-Бек вступил во второй брак. В мае 1969 г. в числе делегатов посетил Болгарию по приглашению Болгарского патриарха Кирилла на празднование 1100-й годовщины смерти св. равноапостольного Кирилла (Константина), впервые после возвращения выехал за пределы СССР. В октября 1974 г. А.Л. Казем-Бек получил визу и поехал во Францию, навестить дочь, а также посетил с двухнедельным визитом Ватикан и был пять дней в Швейцарии. В Ватикане встречался с папой Иоанном XXIII, которого почитал как выдающегося церковного деятеля Римско-католической церкви. 21 февраля 1977 г. А.Л. Казем-Бек скончался, 23 февраля был погребён, согласно его просьбе, в селе Лукине (ныне в черте Москвы), в ограде Преображенского храма подворья Афонского Пантелеимонова монастыря. Литургию и отпевание в этом храме совершил епископ Зарайский Иов (Тывонюк; впоследствии митрополит), гроб с телом благословил Патриарх Московский и всея Руси Пимен, прощальное слово произнёс секретарь ОВЦС Алексей Сергеевич Буевский. Библиотека А.Л. Казем-Бека, оставшаяся в Америке, была передана в фонд Казем-Беков библиотеки Коннектикутского колледжа. Библиотека, собранная им в России, была конфискована, и её местонахождение исследователям неизвестно. 15 февраля 2002 г. в Российском фонде культуры прошёл торжественный вечер, посвящённый 100-летию со дня рождения А.Л. Казем-Бека.