5 октября 1841 г. император Николай I повелел Иринарху немедленно отправиться в Псков и оставаться там в ведении епархиального начальства до дальнейших распоряжений. Из Пскова епископ был отправлен в Псково-Печерский в честь Успения Пресвятой Богородицы монастырь, присылал оттуда письменные ответы на вопросы следствия. Он заявил, что волнения начались до первых контактов крестьян с православным духовенством и не могли быть спровоцированы священнослужителями. В итоге следствие пришло к выводу, что действия архиерея и православного духовенства в Лифляндии были безукоризненными. Удаление Иринарха из Риги многие крестьяне воспринимали с горечью и сожалением, т.к. «видели в нём своего защитника», некоторые из них приезжали к нему во Псков и Печерскую обитель. Узнав об этом, граф М.И. Пален приказал оцепить монастырь войсками. 28 октября 1841 г. Иринарх возглавил новое Острогожское викариатство Воронежской епархии. В связи со слабостью здоровья Воронежского архиепископа Антония (Смирницкого) часто совершал богослужения в Воронеже, рукоположил многих ставленников. 12 января 1842 г. Иринарх был назначен епископом Вологодским и Устюжским. Прибыл в Вологду 6 февраля того же года. Его связывали дружеские отношения с местным губернатором Степаном Григорьевичем Волховским, директором училищ губернии А.В. Бащинским, инспектором классической гимназии Фёдором Николаевичем Фортунатовым, генерал-лейтенантом Дмитрием Тихоновичем Паренсовым, помещиком Александром Семёновичем Брянчаниновым, отцом Игнатия (Брянчанинова). В Вологде Иринарх занимался устройством быта духовенства кафедрального собора. Для этого в 1843–1844 гг. был возведён каменный двухэтажный дом, строительство которого было задумано предыдущим Вологодским епископом Иннокентием (Борисовым). На постройку дома Иринарх выделял суммы из средств, полученных apxиepейским домом от свечной торговли. Организовал свечное производство, однако работа остановилась в 1843 г., т.к. свечной завод был «признан отяготительным и излишним». С 12 ноября 1844 г. Иринарх – епископ Кишиневский и Хотинский, 14 апреля 1845 г. возведён в сан архиепископа. Состояние церковных дел на новом месте служения Иринарх назвал «весьма удручающим», приступил к реформированию церковного управления. Он изменил работу духовной консистории, требуя, чтобы делопроизводство велось быстро и аккуратно. Упростил двухступенчатую систему благочиний: упразднил главные благочиния и передал их полномочия второстепенным. Кроме того, с благочинных были сняты обязанности проводить проверки деятельности приходов и представлять кандидатов на рукоположение. Иринарх неоднократно обращался в Святейший Синод с просьбой о выделении ежегодного пособия для содержания Кишинёвской духовной семинарии, а в дальнейшем – о его увеличении. При этом он ссылался в том числе на политические причины: близость с границей, частое посещение Кишинёва иностранцами, среди которых было много высокопоставленных лиц. Не добившись финансирования, Иринарх перестроил за свой счёт здания Кишиневских духовной семинарии и духовного училища. По его благословению был открыт класс для псаломщиков с упрощённой программой обучения.