В 1963 г. удостоен степени доктора богословия за сочинение «Кирилло-Мефодиевская церковь в Великоморавской державе и её каноническое положение». В сентябре 1964 г. овдовел. 1 декабря того же года, согласно прошению, оставил службу в Чехословакии и вернулся в Мукачевскую епархию. С сентября 1965 г. – преподаватель аспирантуры Московской духовной академии, одновременно был сотрудником ОВЦС. Принят в число братии Троице-Сергиевой лавры, 12 ноября 1965 г. пострижен в монашество с именем Ионафан, 14 ноября возведён в сан архимандрита. 25 ноября 1965 г. в связи с образованием Тегельского викариатства Берлинской епархии Среднеевропейского экзархата Ионафан был определён епископом Тегельским. 28 ноября архиерейскую хиротонию Ионафана в Троице-Сергиевой лавре возглавил патриарх Алексий I. 23 июля 1966 г. назначен временно управляющим Берлинской епархией и исполняющим обязанности экзарха в Средней Европе. 7 июля того же года назначен временно управляющим Венской епархией. Возведён в сан архиепископа. 7 октября 1967 г. назначен архиепископом Нью-Йоркским и Алеутским, Патриаршим экзархом в Северной и Южной Америке. В 1968 г. был членом делегации РПЦ на четвёртой ассамблее Всемирного Совета Церквей. 20 марта 1969 г. включён в состав Комиссии Священного Синода РПЦ по вопросам христианского единства. 10 апреля 1970 г. в связи с упразднением экзархата Северной и Южной Америки вместе с входящими в него епархиями в США и Канаде освобождён от должности экзарха и от управления епархией с предоставлением ему двухмесячного отпуска. 8 июня того же года назначен архиепископом Тамбовским и Мичуринским. Ионафан много служил в городах и районах епархии, в праздничные и воскресные дни в тамбовском Покровском кафедральном соборе служил четыре литургии и совершал акафистные чтения три раза в неделю. За время управления епархией приобрёл любовь и уважение тамбовского духовенства и мирян. Участник поместного Собора РПЦ 1971 г. 11 октября 1972 г. назначен архиепископом Кишинёвским и Молдавским. С 12 по 31 октября того же года сопровождал Патриарха Московского и всея Руси Пимена (Извекова) во время посещения Сербской, Румынской и Элладской поместных православных церквей. 22–29 ноября 1974 г. во главе делегации был с визитом в Венгрии в связи с 25-летием образования Благочиния венгерских православных приходов Московской патриархии. Под руководством Ионафана в Кишинёвской и Молдавской епархии были проведены ремонтные работы в большинстве храмов. Ионафан много ездил по храмам епархии, руководил их жизнью, вникал в текущие проблемы, особенно часто посещал Жабский в честь Вознесения Господня женский монастырь. Награждён орденами Сергия Радонежского второй степени (28 мая 1982 г.), князя Владимира второй степени (17 ноября 1983 г.). 12 мая 1987 г. уволен на покой. Погребён на Чернечьей горе в Мукачеве.