Целью духовного училища было обучение священников и учителей для осетинских приходов, воспитание миссионеров из местных жителей для проповеди среди своего народа. Владикавказский благочинный ежегодно объезжал осетинские аулы и набирал желающих учиться. В качестве учебных пособий первоначально использовались переводы И.Г. Ялгузидзе. Но вскоре оказалось, что язык малопонятен для детей, преподаватель осетинского языка Г. Мчедлов заново перевёл на осетинско-тагаурское наречие Священную историю и краткий Катехизис, употребив буквы русской гражданской графики. В 1848 г. пять воспитанников училища поступили в духовную семинарию, один из них, В. Цараев, позже ставший осетинским писателем и переводчиком, окончил Московскую духовную академию, вернулся на родину и преподавал во Владикавказской духовной семинарии; перевёл на осетинский язык ряд книг. По данным на 1847 г., в Осетии существовало три церковноприходские школы с 28 учениками. В 1864 г. было открыто два начальных народных училища и девять церковноприходских школ, где обучалось 107 детей. В следующем году общее число учеников достигло 140 человек. В 1840–1850 гг., в разгар Кавказской войны, восстали народы Дагестана и Чечни, увеличилось количество отпавших в ислам осетин. В 1856 г. экзарх Исидор (Никольский) объединил все приходы Осетинского округа (современная Северная Осетия) под началом настоятеля Кобано-Какадурского прихода иеромонаха Дометия, назначив его старшим благочинным и миссионером, но это не привело к действенным результатам. Яркими проповедниками были священники Алексий Колиев и Георгий Итониев. Алексий Колиев вернулся на родину после окончания Тифлисской духовной семинарии, совершал богослужения, проповедовал и обучал детей на их родном языке, был назначен благочинным и регулярно объезжал приходы округа, общаясь с горцами. Настоятель Хумалагского и Дарг-Кохского приходов Георгий Итониев, верхом на лошади, одетый в национальный осетинский костюм, появлялся среди единородцев и проповедовал в приходах. Сохранилось устное свидетельство, на которое ссылается А. Колиев, что Шамиль назначил богатое вознаграждение тому, кто живым доставит в его стан бесстрашного молодого осетинского мозхуари (священника). После долгой борьбы Россия окончательно присоединила Кавказ, и это позволило завершить переустройство ГПЦ в Закавказье. В ознаменование покорения Кавказа в 1859 г. на одной из новых тифлисских площадей, получившей название Гунибской (территория перед современным зданием Парламента Грузии на проспекте Руставели), в русском стиле был заложен величественный собор во имя св. Александра Невского, строительство которого завершилось в 1897 г. Со второй половины XIX в. государственная власть стремилась органически интегрировать Грузию в состав Российской империи, а ГПЦ – в состав РПЦ. Реорганизация церкви на территории Грузии была проведена в соответствии с устройством РПЦ в этот период. Секуляризация церковных земель в Восточной Грузии завершилась указом Александра II от 13 ноября 1869 г., всё движимое и недвижимое имущество церкви отошло в казну, а приписанные к церкви крестьяне получили статус казённых.