Православной церкви было передано здание карсской мечети, бывшей армянской церкви первой половины X в. Сурб-Аракелоц (Апостолов), возле Карсской крепости. В 1889 г. при карсском госпитале была выстроена церковь в честь иконы Божьей Матери «Всех скорбящих Радость». В центре города на братских могилах воинов, павших при взятии Карсской крепости в ночь на 6 ноября 1877 г., в 1908 г. была освящена церковь князя Александра Невского. К 1880 гг. на территории входивших на тот момент в состав России частей Армении насчитывалось 23 русских селения (свыше 11 тыс. человек), в том числе шесть православных (2,7 тыс., 24,4%) и 17 сектантских (молокане, субботники, баптисты – 8,5 тыс., 75,6%). Русские поселенцы значительно способствовали экономическому развитию региона: появились усовершенствованные орудия сельского хозяйства, развилось огородничество, русские занимались торговлей и извозом. В 1882 г., согласно «Положению о казачьих войсках», в казачьи полки Закавказского края и Закаспийской области были назначены священники. В последней четверти XIX в. на территории Ереванского викариатства активно действовало Общество восстановления православного христианства на Кавказе, основными задачами которого были храмоздательство, противостояние миссионерской деятельности молоканских, духоборческих и субботнических сект, а также содействие переходу в православие ассирийцев-несториан. В 1893–1895 гг. в Караклисе (ныне Ванадзор, Армения) по проекту архитектора Александра Никаноровича Померанцева была выстроена церковь в честь Рождества Пресвятой Богородицы. 8 июля 1901 г. была освящена соборная александропольская церковь Рождества Пресвятой Богородицы, возведённая на средства из казны по ходатайству бывшего командира полка полковника Фёдора Фёдоровича Грязнова (убит в Тифлисе в 1906 г.). В 1909–1912 гг. в Эривани выходил духовный журнал «Вестник Эриванского православного прихода». К 1913 г. на территории Ереванского викариатства действовало свыше 30 православных церквей в Александрополе, Карсе, Эривани, Сарыкамыше, Каракурте, Кагызмане, Джалал-Оглы, Канакере, Ольты, в сёлах Арзни, Димитров, Анкаван и др. 13 декабря 1912 г. решением Святейшего Синода РПЦ для окормления православной паствы на территории исторической Армении было учреждено Ереванское викариатство. Первым викарием стал Бакинский викарий епископ Пимен (Пегов; 13 декабря 1912 г. – 12 февраля 1915 г., переведён Балтским викарием в Подольскую и Брацлавскую епархию). В 1907–1911 гг. он занимал должность ректора Тифлисской духовной семинарии, с 1907 г. был членом Грузино-Имеретинской синодальной конторы. Уже будучи Ереванским викарием, временно управлял Грузинским экзархатом с 20 мая до 26 июня 1914 г., после кончины экзарха архиепископа Алексия II (Молчанова) и до поставления во экзарха архиепископа Самарского и Ставропольского Питирима (Окнова). В 1915 г. входил в состав Комитета Грузинского экзархата по сбору пожертвований на военные нужды. 12 февраля 1915 г. – 24 марта 1916 г. кафедру Ереванского викариатства занимал перешедший с Чебоксарской кафедры Леонтий (Вимпфен; расстрелян 6 июля 1919 г.), штатный член Грузино-Имеретинской синодальной конторы, позже переведённый на Оренбургскую кафедру Кустанайским викарием.