Собор Воскресения Христова известен уникальным мозаичным убранством, которое не было характерно для русского зодчества XVII в. и тяготело к византийский и домонгольской отечественной традициям. Первоначально предполагалось расписать храм, но Виктор Михайлович Васнецов, а затем Михаил Васильевич Нестеров отказались от заказа. В 1897 г. было принято решение о замене живописи мозаикой (общая площадь 7 тыс. кв. м, на фасадах – 400 кв. м). В конкурсе победила мастерская А.А. Фролова (с 1897 г. – Владимира Александровича Фролова), в которой была освоена быстрая и недорогая техника набора, в 1911–1913 гг. позолота купола над колокольней была заменена мозаичным покрытием. Более 30 художников работали над 68 сюжетами Священной истории и изображением 277 святых (Василий Васильевич Беляев, Валериан Иосифович Отмар, Андрей Петрович Рябушкин, Л.Н. Соловьёв, Н.Н. Харламов и др.). Иконы по эскизам А.П. Рябушкина, Николая Андреевича Кошелёва, Николая Корнилиевича Бодаревского выполнены в традициях академической живописи; в работах М.В. Нестерова, В.В. Беляева, Николая Александровича Бруни можно видеть элементы модерна, у В.М. Васнецова и Н.Н. Харламова (особенно «Пантократор» в плафоне центрального купола и «Евхаристия» в алтаре) преобладают черты византийской иконописи. Входы в собор с северной и южной сторон были решены как притворы с крыльцами на гранитных колоннах. На западном фасаде установлены Распятие и мозаичные иконы Зосимы Соловецкого (память 17 апреля, в день рождения императора Александра II) и преподобномученицы Евдокии (память 1 марта – день цареубийства); выше изображены Пресвятая Богородица и апостол Иоанн Богослов, обращённые к Нерукотворному образу Спасителя (художник М.В. Нестеров); ещё выше – икона князя Александра Невского (художник В.П. Павлов). Фронтоны четырёх крылец собора Воскресения Христова украшены мозаиками по эскизам В.М. Васнецова: «Несение Креста», «Распятие», «Снятие с Креста» и «Сошествие во ад». В 1904 г. были установлены мозаичные панно во фронтонных кокошниках южного и северного фасадов: «Воскресение Христово» (художник М.В. Нестеров) и «Спас на престоле» («Христос во Славе», художник Н.А. Кошелёв). Колокольню украшают 133 мозаичных изображения гербов губерний и областей России (художник Павел Алексеевич Черкасов). Наружные мозаичные работы были завершены в 1907 г. По эскизам А.А. Парланда выполнены «Распятие» на западном фасаде и образ «Благословляющий Спаситель» на восточном, орнаментальный узор, в том числе для пола (изготовлен из разноцветного мрамора в Генуе), мраморный иконостас фирмы Дж. Нови (Генуя), дарохранительница-«иерусалим», киоты и сени из яшмы и орлеца гранильных фабрик Колывани, Екатеринбурга, Петергофа. Особое место занимала 14-метровая сень над местом смертельного ранения императора, выполненная к июлю 1907 г. (балюстрада установлена в 1913 г.) по образцу Мономахова трона в Успенском соборе Московского Кремля, окружённая ажурными металлическими решётками. Её украшали колонны, карнизы и вазы из серо-фиолетовой яшмы, балюстрада и декор из розового орлеца, восьмигранный шатёр, увенчанный крестом из горного хрусталя; мозаичные иконы с изображением святых покровителей царствующего дома Романовых (они же изображены на серебряных барельефах входных дверей работы костромича Савельева). Внутренняя поверхность свода сени была облицована агатом, яшмой и бухарским лазуритом (50 кг), свод инкрустирован хрустальными звёздами.