Г.В. Музыческу занимался изучением румынских церковных напевов. В 1885 г. вступил в переписку с протоиереем Дмитрием Васильевичем Разумовским, в которой сообщал об упадке церковного пения в Румынии, причинами упадка, по его мнению, были плохое знание певчими новогреческой нотации (см. в статьях Византийская нотация, Новый метод), несоответствие исполняемых песнопений нотной записи. Синод Румынской православной церкви дал согласие на предложение Г.В. Музыческу переложить церковные напевы на пятилинейную систему вместо греческой нотации. Обширный репертуар обихода Г.В. Музыческу дополнил собственными композициями и обработками, которые вошли в сборник «Песнопения литургии» (1900 г.). Херувимская песнь Г.В. Музыческу неоднократно исполнялась московским Синодальным хором, в частности, под управление Николая Михайловича Данилина в Успенском соборе Московского Кремля в день Кириопасхи, 25 марта 1912 г. Исследователи отмечают, что это сочинение (как и некоторые другие песнопения Г.В. Музыческу) выдержано в стиле петербургской школы XIX в. и напоминает торжественные композиции Дмитрия Степановича Бортнянского, Алексея Фёдоровича Львова, Александра Андреевича Архангельского. В репертуар Синодального хора входило также песнопение Г.В. Музыческу «Тебе поём». Духовные песнопения Г.В. Музыческу, составлявшие репертуар молдавской хоровой капеллы «Дойна», звучали в СССР; во время гастролей капеллы в 1960 г. в Москве был исполнен концерт №1 «Кто взыдет на гору Господню?» (на стихи из псалмов 23, 150, 142) с новым текстом на слова поэта Аурелия Александровича Бусуйока (в рецензии упоминается, что этот концерт был одним из трёх хоровых концертов Г.В. Музыческу на библейский текст). С 1883 г. Г.В. Музыческу выступал в печати со статьями о ценности румынского фольклора, необходимости его собирания, научного изучения, многоголосной обработки. В 1889 г. издал «Двенадцать национальных мелодий» в своей аранжировке, создал ряд песен патриотического характера. Г.В. Музыческу является автором фортепианных переложений народных мелодий. В 1957 г. имя Г.В. Музыческу было присвоено Кишинёвской консерватории (ныне Академия музыки, театра и изобразительных искусств Республики Молдова; в честь Г.В. Музыческу названы её студенческие смешанный и мужской хоры), в 1959 г. – одной из улиц Кишинёва; улицы, носящие его имя, есть и в других городах Молдовы (Бэлць, Кэлэрашь, Флорешты, Буюканы, Рышканы, Страшены), а также на его родине, в Измаиле.