В 1858 г. представители Кипрской православной церкви были приглашены в столицу Османской империи для участия в Народном временном совете по церковным вопросам. Однако по не известной исследователям причине Макарий и представитель от мирян учитель О. Павлидис так и не отправились в Константинополь. В 1862–1863 гг. Макарий отстроил в Никосии здание архиепископской резиденции. В 1864 г. Синод Кипрской церкви во главе с Макарием низложил Киринийского митрополита Мелетия из-за недовольства им жителей епархии. Чтобы ограничить произвол местных архиереев, Синод также принял меры по защите церковного имущества. Митрополитам запрещалось продавать какие-либо церковные владения и брать в долг деньги от имени митрополии без разрешения Синода. Макарий неоднократно обращался к великому везиру Мехмеду Эмин-паше Кыбрыслы с предложениями относительно улучшения положения христиан, в том числе просил снизить налоги в связи с ущербом, нанесённым нашествиями саранчи, однако его действия не принесли существенных результатов. Макарий уделял большое внимание развитию образования. В 1859 г. учредил первую на Кипре женскую гимназию и реформировал Греческую школу в Никосии, а также обязал иерархов и настоятелей монастырей выделять средства на содержание школ и стипендии студентам. Архиепископия ежегодно отчисляла на нужды образования 10 тыс. грошей, в том числе из денег, полученных за выдачу разрешений на брак жителям Никосии, и из пожертвований. В годы архиепископства Макария стали открываться школы в сельской местности. Кроме того, Макарий обратился с воззванием об оказании материальной помощи образовательной системе на острове к тем поместным церквам, где служили киприоты. Некоторые соотечественники откликнулись на просьбу архиепископа: например, архимандрит Иоанникий из Ватопеда, митрополиты Мелетий Петрский и Филимон Газский. Из-за тяжёлого положения Антиохийского патриархата после Дамасской резни 1860 г. Макарий впервые получил миро для Кипрской церкви в Константинополе. Умер Макарий от холеры, отказавшись покинуть Никосию во время эпидемии.