В качестве владельцев Иловны Мусины-Пушкины впервые упомянуты в 1646 г. В последней четверти XVIII – первой половине XIX вв. преимущественно при А.И. Мусине-Пушкине в его любимой усадьбе строилось большое количество разнообразных сооружений, в том числе трёхэтажный каменный дом (третий этаж бревенчатый) в стиле классицизма, домовая каменная церковь во имя преподобного Алексия, человека Божия, – небесного покровителя А.И. Мусина-Пушкина (освящена в 1819 г.), ветряная мельница. В 1765 г. Иваном Яковлевичем Мусиным-Пушкиным была построена Преображенская церковь. В усадебной портретной галерее были представлены работы Карла Иоганна Лаша, Фёдора Степановича Рокотова, Сальваторе Тончи и др., с конца XVIII в. в усадьбе работала живописная школа-мастерская, в которой преподавал С. Тончи, женатый на племяннице супруги А.И. Мусина-Пушкина. Исследователям известны имена крепостных художников Ильи Петровича и Ивана Петровича Шляхтенковых, Ф. Уханова, братьев Козьмы Иванова и Логгина Иванова Шустовых. С 1805 г. А.И. Мусин-Пушкин оказывал поддержку крепостному художнику-иконописцу Тимофею Алексеевичу Медведеву (ум. в 1835 г.), впоследствии автору живописных работ в Троицком Измайловского полка и Воскресенском Смольном соборах в Санкт-Петербурге. В унаследованной в конце XVIII в. усадьбе Андреевское А.И. Мусин-Пушкин выстроил двухэтажный деревянный дом в классицистических формах замка с элементами романтизма по асимметричному плану и разбил английский парк. С 1949 по 1959 гг. в Андреевском был расположен лагерь для заключённых. Сохранились кухонный корпус со смотровой башней, Благовещенская церковь (1781 г.) в селе Марьине, иконостас для которой по заказу А.И. Мусина-Пушкина написал Т.А. Медведев (находится в аварийном состоянии). А.И. Мусин-Пушкин активно участвовал в благоустройстве храмов Ярославского края: так, его усилиями был возрождён мологский Кирилло-Афанасьевский женский монастырь, построены две каменные классицистические церкви в принадлежавшем ему селе Прозорове Мологского уезда (ныне Брейтовского района Ярославской области): Рождественско-Казанская (1798 г.; разрушена в 1950 гг.) и Троицко-Михайловская (1810 г., росписи осуществлял Иван Шляхтенков; восстановлена); трёхпрестольные: Казанская церковь в селе Филиппове (Панфилове; 1796 г.; ныне Большесельского района Ярославской области; в аварийном состоянии), Казанский храм в селе Космодамианское (1801 г.; ныне село Кузьма-Демьян Некоузского района Ярославской области; предполагается авторство архитектора круга Николая Александровича Львова; закрыта в 1957–1960 гг.), Троицкая церковь в селе Верхне-Никульское (1806 г.; ныне Некоузского района Ярославской области). В Валуеве предпринятые графом работы кардинально преобразили усадьбу в классицистическом стиле. В конце 1790 гг. по сторонам от господского дома были сооружены двухэтажные кирпичные флигели, объединённые с ним галереями-колоннадами – для кухни и театра; на рубеже XVIII и XIX вв. перед ними построили конный и скотный дворы, в плане образующие замкнутое каре; в начале XIX в. – контору и дом управляющего при въезде на парадный двор, три дома церковного причта, охотничий домик на берегу реки, грот из «дикого камня». Исследователи полагают, что тогда же был разбит английский парк. В 1810–1811 гг. на месте прежнего был сооружён новый двухэтажный господский дом с бельведером и шестиколонными портиками ионического ордера с фронтонами.