На посту директора Придворной капеллы, не будучи ни композитором, ни хормейстером, Ф.П. Львов поддерживал значение капеллы как профессионального коллектива, которое она приобрела при Дмитрии Степановиче Бортнянском. Выполнял функции духовно-музыкального цензора, заботился об уровне образования певчих капеллы. В 1834 г. Ф.П. Львов организовал при капелле инструментальный класс (существовал около трёх лет). Заботился о финансовой поддержке певчих, особенно малолетних. Большой заслугой Ф.П. Львова исследователи называют привлечение к работе в капелле протоиерея Петра Ивановича Турчанинова (1827 г.) и издание «Круга простого (церковного) пения, издавна употребляемого при Высочайшем дворе» (СПб., 1830, 1834 гг.). Как глава капеллы Ф.П. Львов считал своей задачей содействие возрождению национальных певческих традиций, что нашло отражение в записке «О образовании древнего церковного пения» (1826 г.), получившей Высочайшую поддержку. Записка содержит проект создания четырёхголосного гармонического переложения древних напевов, в число которых Ф.П. Львов ошибочно включал так называемое простое пение (т.е. придворный напев). Протоиерею Петру Турчанинову, соавтору и, как полагают исследователи, инициатору проекта, была отведена главная роль в его реализации: выработать оптимальную редакцию придворного напева (во главе специальной комиссии из опытных певчих) и сделать четырёхголосные переложения всего богослужебного певческого круга (последнее протоиерей Пётр Турчанинов осуществил лишь частично). Планировавшееся преобразование придворного пения вызвало интриги, и в 1828 г. министр двора уволил Ф.П. Львова из капеллы по ложному доносу. В результате «Круг...» вышел в двухголосном изложении (с редкими фрагментами трёх- и четырёхголосия). Синод рекомендовал это издание к повсеместному использованию, хотя и отметил его недостатки: отсутствие многих песнопений, сокращение и упрощение традиционных напевов. Тогда же древность придворного напева оспорил митрополит Киевский и Галицкий Евгений (Болховитинов). После увольнения протоиерея Петра Турчанинова Ф.П. Львов продолжал ему покровительствовать: выхлопотал право издания на средства капеллы его переложений (1831 г., неоднократно переиздавались), а также сохранение жалованья в счёт творческой работы, позже – место служения в придворном соборе и орден (1833 г.). В брошюре «О пении в России» (1834 г.) Ф.П. Львов изложил свои воззрения на церковное пение и фольклор. Исследователи отмечают, что наряду с наивными историческими представлениями эта работа содержит ряд важных мыслей о назначении церковного пения, об особенностях и природе русской народной песни.