После кончины иеромонаха Тимофея указом Переславского епископа Геннадия (Границкого) от 3 июля 1773 г. (по желанию братии и благотворителей обители) Клеопа вновь был назначен настоятелем Островской пустыни. В 1774 г. в пустынь поступил Феодор Соколов (см. Феофан (Соколов), преподобный), ставший его духовным учеником. В 1777 г. по благословению преподобного Феодор решил уйти на Афон через Молдавию, но остался в монастыре Тисмана. Именно Феодор по переписке познакомил Клеопу с тисманским настоятелем преподобным Феодосием (Масловым). Впоследствии Клеопа состоял с ним в дружеской переписке и даже хотел переехать в Тисманскую обитель. В 1777 г. игумен Феодосий (Маслов) направил к Клеопе насельников Тисманского монастыря монахов Антония и Арсения. Исследователям известно, что Клеопа в том же году дал благословение на пустынножительство преподобному Василиску (Гаврилову) Туринскому. Клеопа подвизался в непрестанной молитве, обучал и других монахов аскетическому деланию, отличался незлобием, кротостью и миролюбием. Во время настоятельства в Островской пустыни ввёл общежительный афонский устав, отстроил многие здания. Несколько учеников Клеопы стали настоятелями других обителей: архимандрит Игнатий (Ушаков) – тихвинского Большого в честь Успения Пресвятой Богородицы монастыря и Симонова Нового московского в честь Успения Пресвятой Богородицы монастыря, архимандрит Макарий (Брюшков) – Пешношской пустыни, архимандрит Феофан (Соколов) – Кириллова Новоезерского монастыря. Клеопа, обладавший даром прозорливости, предсказал епископу Сильвестру (Страгородскому) дальнейший жизненный путь, иеромонаху Игнатию (Ушакову) – настоятельство в сане архимандрита. Клеопа указал также день своей кончины. Архимандрит Феофан (Соколов) свидетельствовал, что Клеопа «подлинно святой жизни был». Клеопа был погребён в Островской Введенской пустыни; на его могиле горела неугасимая лампада. К захоронению подвижника приходило множество богомольцев, были письменные свидетельства исцелений. В советское время паломники также приходили к могиле Клеопы, преодолевая множество препятствий, т.к. на территории обители была устроена колония для несовершеннолетних. Мощи Клеопы были обретены, с июля 2009 г. находятся в Никольском соборе Островской Введенской женской пустыни. По благословению епископа Афанасия (Сахарова) имя Клеопы было внесено в список местночтимых Владимирских святых. Также Клеопа является местночтимым святым Брянской епархии.