Крестовый монастырь окружён мощными крепостными стенами с контрфорсами и с выступающей входной башней на юго-востоке. Внутри находится комплекс зданий, тесно примыкающих друг к другу, построенных вокруг маленьких дворов-колодцев. Ансамбль подвергся значительной перестройке в середине XIX в., тогда же была возведена барочная монастырская колокольня. Кафоликон Крестового монастыря был возведён в первой половине XI в. Внутреннее пространство храма имеет площадь около 340 кв. м (около 24×14 м). Он представляет собой трёхнефную шестистолпную купольную базилику, с востока завершён полукруглой апсидой и двумя апсидиолами, с запада – помещением нартекса. Подкупольное пространство освещают восемь широких окон барабана. Рукава собора перекрыты крестовыми сводами. Исследования показали, что храм был возведён на фундаментах церкви V–VI вв., о чём свидетельствуют фрагменты древней напольной мозаики в алтаре. С северо-востока к церкви пристроена ризница из четырёх соединённых друг с другом помещений, в последнем устроена часовня. В ней находится облицованное мрамором место, где по преданию росло Древо Святого Креста. В подкупольной части и в северном рукаве сохранились фрагменты напольной мозаики, вероятно XI в., с геометрическим орнаментом и изображением птиц. Путешественники всегда обращали внимание на Крестовый монастырь, поэтому описания его внутреннего убранства исследователи встречают во многих литературных источниках. Первые сведения о живописи принадлежат игумену Даниилу, который упоминал, что церковь «хорошо расписана». Описание фресок собора оставили епископ Тимофей (Габашвили; 1757–1758 гг.), Д.И. Чубинашвили (1845 г.), А.А. Цагарели (1883 г.). По их свидетельствам, на стенах храма находились ныне утраченные портреты грузинских деятелей, имевших отношение к разным периодам истории Крестового монастыря. В записях путешественников сохранились надписи и зарисовки фресок. В настоящее время в соборе обнаружено два слоя живописи. Первый относится к началу XIV в., когда Крестовый монастырь был восстановлен и расписан после возвращения грузинам. Второй – к 1643–1644 гг., когда храмовые росписи были поновлены или написаны заново при архимандрите Никифоре (Ирбахе). Росписи сохранились, в основном, в алтаре, на подпружных арках и на столбах. В алтаре фрагментарно осталось изображение Богоматери с Младенцем на престоле в окружении ангелов и святых, на стенах апсиды – композиция «Введение во храм Пресвятой Богородицы». В алтарной зоне находились ныне утраченные апокрифические сцены, иллюстрирующие происхождение и обретение Святого Креста. В куполе ещё в начале XX в. сохранялось изображение Христа Пантократора. В верхних частях стен наоса предположительно располагались изображения двунадесятых праздников, на западной стороне восточных столбов – Богоматерь «Одигитрия» и Христос Пантократор. В среднем регистре на столбах находились ростовые образы святых; в верхнем и нижнем регистрах, как и на подпружных арках, – сцены на ветхозаветные и новозаветные сюжеты или полуфигуры святых, пророков и праотцев. С внутренней стороны над входом в храм в нише дверного проёма помещено изображение Божьей Матери с Младенцем в медальоне, с надписью на грузинском и греческом языках, где сообщается о росписи времени архимандрита Никифора (Ирбаха), выполненной на средства князя Левана Дадиани. Греческая надпись несколько отличается от грузинской и содержит информацию о живописцах: «Расписан и возобновлён сей божественный храм… рукой и искусством нижайших иеромонахов Моисея, Григория, сына Неофила, и иеродиакона Герасима, сына Мины, в лето от рождества Христова 1644, месяца января 11-го дня».