При Кирилле началась реорганизация приюта при казанском в честь Преображения господня монастыре, готовившем кадры для миссии в Казани и в Сибири. Вместе с профессором Казанской духовной академии Николаем Ивановичем Ивановским Кирилл часто посещал противораскольнические школы и неоднократно вёл собеседования в главных центрах раскола. В 1886 г., в период епископства Кирилла, в Чебоксарах была разобрана ветхая двухъярусная колокольня при церкви Воздвижения Креста Господня (1702 г.), и началось возведение новой. 27 июля 1887 г. Кирилл был назначен временно управляющим Пермской епархией. 6 октября по решению Синода был освобождён от управления Пермской епархией и вернулся в Казань. 23 января 1888 г. назначен епископом Екатеринбургским и Ирбитским, но по болезни не решился занять столь ответственный пост. 2 апреля того же года по собственному прошению уволен на покой в Раифский в честь Грузниской иконы Божьей Матери мужской монастырь, ненадолго «получил облегчение от глазной болезни». Несмотря на болезни Кирилла, обер-прокурор Синода Константин Петрович Победоносцев настаивал на его возвращении к архипастырскому служению. 13 мая 1889 г. по ходатайству архиепископа Литовского и Виленского Алексия (Лаврова-Платонова), который знал Кирилла по учёбе в Московских духовных школах, был назначен епископом Ковенским, викарием Литовской епархии. Одновременно был председателем виленского православного Свято-Духовского братства и Виленского епархиального училищного совета. С 10 ноября 1890 г., после кончины Литовского архиепископа Алексия (Лаврова-Платонова), управлял епархией. По воспоминаниям современников, «был весьма прост, прямодушен, кроток и незлобив», «в последние годы мало служил, было заметно, что продолжительность служения и усиленные движения утомляли его. В 53 года казался несколько дряхлым». 29 декабря 1890 г. Кирилл был похоронен в Свято-Духовском соборе (с левой стороны входа) на территории вильнюсского в честь Сошествия Святого Духа на апостолов мужского монастыря. Чин погребения совершили викарий Литовской епархии епископ Брестский Анастасий (Опоцкий), епископы Полоцкий и Витебский Антонин (Державин) и Минский и Туровский Симеон (Линьков). В 1883 г. Кирилл был награждён орденом равноапостольного князя Владимира третьей степени, в 1887 г. за «отлично-усердную» службу и заботы о просвещении инородцев – орденом св. Анны первой степени.