5 февраля 1531 г. Кирилл III вместе с другими иерархами ходатайствовал перед государем за князя Фёдора Михайловича Мстиславского, который обвинялся в том, что хотел отъехать к польскому королю. Пребывание Кирилла III в 1531 г. в Москве позволяет исследователям предположить его участие в Соборе, заседания которого начались 11 мая. Собор был созван для осуждения Вассиана (Патрикеева) и его нестяжательских взглядов; на нём же произошло вторичное осуждение Максима Грека. 3 сентября 1532 г. Кирилл III принял участие в соборном освящении новопостроенной церкви Вознесения Господня в Коломенском, подмосковной резиденции Московских великих князей; освящение возглавил митрополит Даниил, присутствовали великий князь Василий III, двухлетний наследник Иван IV Васильевич, великая княгиня Елена Васильевна, братья великого князя, члены Боярской думы. Исследователям известен ряд грамот Кирилла III времени его архиерейства. 25 июня 1526 г. архиепископ дал жалованную грамоту Феодосию, игумену Кириллова Белозерского в честь Успения Пресвятой Богородицы мужского монастыря, которой освободил приписные к обители сельские храмы от уплаты владычных податей («Русская историческая библиотека», том 32). В январе 1533 г. Кирилл III дал аналогичную жалованную грамоту Ферапонту, игумену Ферапонтова Белозерского в честь Рождества Пресвятой Богородицы мужского монастыря, об освобождении от дани священнослужителей и приписных к монастырю сельских храмов и о неподсудности их владычным десятинникам (Акты археологической экспедиции, том1). 29 декабря 1534 г. Кирилл III подписал ставленую священническую грамоту Василию Евстафьевичу («Русская историческая библиотека», том 32). В июне 1535 г., находясь на Ростовском подворье в Дорогомилове под Москвой, Кирилл III выдал жалованную грамоту причту Афанасиевского храма в Усолье (ныне Сольвычегодск; Государственный архив Вологодской области). Архиепископ отправил грамоту в Великий Устюг протопопу Успенской церкви Дементию о том, что «попом церкви не свящати без соборнаго протопопа, и без священника, и без диакона без соборнаго» («Русская историческая библиотека», том 12, часть 1). Годами архиепископства Кирилла III исследователи датируют владычную отпись митрополиту Даниилу с обязательством не вступаться в митрополичьи езы (рыболовные угодья) на реке Шексне (Акты федерального землевладения и хозяйства XIV–XVI вв., часть 1). По благословению Кирилла III инок Пахомий составил в 1526–1533 гг. Житие св. ярославских князей Василия и Константина Всеволодовичей. Имя Кирилла III исследователи встречаются в приписках к рукописям того времени. В 1535, 1536 и 1538 гг. Кирилл III сделал несколько вкладов деньгами и драгоценной утварью в Троице-Сергиев монастырь (см. Троице-Сергиева лавра), передал в обитель Следованную Псалтирь. Вклады в Троице-Сергиев монастырь, по мнению исследователей, указывают на московские связи Кирилла III. Исследователи полагают, что благодаря этим связям Кирилл III смог занять Ростовскую кафедру (два его предшественника на Ростовской кафедре были настоятелями Симонова Нового московского в честь Успения Пресвятой Богородицы монастыря). Отсутствие Кирилла III на поставлении Московского митрополита Иоасафа (Скрипицына) 9 февраля 1539 г., где собрались все русские епископы, говорит о том, что к тому времени Ростовский архиепископ, возможно, был болен или скончался. В марте 1539 г. в архиепископа Ростовского был поставлен игумен Кириллова Белозерского монастыря Досифей.