Архиепископ лично посещал монастырские подворья, расположенные в разных регионах, принимая необходимые меры для их устроения. В 1766 г. Синайский монастырь взял под покровительство обитель Иерусалим в Беотии. В 1767 г. было приобретено подворье в Афинах с храмом во имя великомучеников Феодоров (переименован в церковь великомученицы Екатерины), в 1780 г. – Андромонастиро в Мессинии. Во время путешествия в Италию в 1770 гг. Кирилл I безуспешно добивался выплаты субсидий, предоставленных монастырю королями Испании, которые не поступали с 1700 г. В 1772 и 1777 гг. общины греческих купцов Калькутты и Бомбея пригласили синайских монахов для службы в построенных в этих городах храмах, которые посвятили Синайской обители. В 1786 г. синайское подворье в Киеве (киевский (Киево-Синайский) во имя великомученицы Екатерины мужской монастырь) получило статус архимандритии и в 1787 г. было переведено на территорию упразднённого киевского Петропавловского мужского монастыря (прежнее подворье с церковью было также оставлено синаитам). Архиепископ сумел получить от османских властей ряд указов, подтверждавших права и привилегии обители, в частности, освобождение монахов от уплаты хараджа (1764 г.), право поднимать свой флаг на море, т.е. осуществлять беспошлинные морские перевозки (1778 г.), и право наследования монастырём имущества умерших иноков (1790 г.). Александрийский патриарх Киприан (1766–1783 гг.) заявил синаитам о своём желании включить Синайскую архиепископию в юрисдикцию Александрийской православной церкви, но те воспротивились. Во время поездки в Константинополь Кирилл I объявил Киприану волеизъявление собора монахов-синаитов, но тот не отказался от своего намерения (в том числе составил и распространял «Манифест»). Однако его действия не увенчались успехом. Несмотря на тяжёлое финансовое положение Синайского монастыря, были предприняты попытки по украшению и ремонту обители. Планы найма каменщиков в Дамаске и реконструкции обветшавших стен (1771 г.), по мнению исследователей, так и не реализовались. Однако в 1770 г. западная стена придела Неопалимой Купины была облицована изразцами на деньги митрополита Хомса, а в 1783 г. на средства, предоставленные одним из христианских шейхов Дамаска, паперть монастырского собора была выложена мрамором. Кирилл I заботился об образовании и искусстве. Он пригласил на Синай художников Иоанна Корнароса, монаха Иеремию Критянина, монаха Неофита Критянина, резчика по мрамору монаха Прокопия Кесарийца, выделял средства на издание книг в Венеции, в том числе «Описания Синайского монастыря». Кирилл I написал тропари к службе священномученику Ианнуарию. Посылал синайских монахов для обучения в церковную школу Патмиада на острове Патмос. Кирилл I скончался в Яссах во время посещения синайских подворий, расположенных в Молдавии.