Большое внимание Кирилл III (Василиу) уделял благотворительности, особенно организации приютов для сирот и подкидышей. По его инициативе были каталогизированы хранившиеся в Архиепископии рукописи, организованы архив и библиотека. Благодаря Кириллу III (Василиу) Кипрская православная церковь получила официальный печатный орган – журнал «Апостол Варнава». Была переведена на греческий язык и дополнена «История Кипрской Церкви» Дж. Хакетта. Для изучения памятников архитектуры и живописи Кирилл III (Василиу) пригласил из Греции академика Г. Сотириу, на свои средства организовал конкурс на лучшие исследования по истории и культуре Кипра. Всё своё состояние он завещал направить на развитие гуманитарных наук, основав издательский фонд. Несмотря на репутацию церковного деятеля, склонного к компромиссу с британскими властями, на Кирилла III (Василиу) не мог не оказать влияние рост патриотических настроений в кипрском обществе, вылившийся в требования энозиса (присоединения к Греции). После завершения Первой мировой войны делегация греков-киприотов во главе с Кириллом III (Василиу) отправилась в Лондон (1919–1920 гг.) для ведения переговоров об энозисе. Однако они закончились безуспешно, несмотря на усилия кипрских политических и церковных деятелей и Элефтериоса Венизелоса. Кирилл III (Василиу) участвовал в создании Политической организации Кипра (1921 г.), Национальной организации Кипра (1930 г.), в патриотических антибританских мероприятиях (например, 100-летие начала Греческой национально-освободительной революции (25 марта 1921 г.); второе Всекипрское национальное собрание 10 октября 1921 г.; бойкот празднования 50-летия британского правления на Кипре (окружное послание от 6 марта 1928 г.)), направлял британскому правительству доклады и протесты (в том числе 1 мая 1925 г. в связи с провозглашением Кипра британской колонией). В последние годы архиепископства Кирилла III (Василиу) из-за его преклонного возраста инициатива в области политической деятельности перешла к митрополитам Китийскому Никодиму (Милонасу), который был двоюродным племянником Кирилла III (Василиу), и Киринийскому Макарию (Мирианфевсу). Они оба приняли активное участие в антибританском восстании в октябре 1931 г. Во время этих событий Кирилл III (Василиу) совершал архипастырскую поездку по сёлам Месаории и, поскольку не принимал участия в антиправительственных выступлениях, избежал репрессий, а митрополиты были отправлены в ссылку. При Кирилле III (Василиу) Кипрская православная церковь перешла на григорианский календарь (1924 г.) и начала участвовать в экуменическом движении (см. подробнее в ст. Кипрская православная церковь).