Две новые оперы В.Н. Кашперова – «Гроза» по пьесе А.Н. Островского (либретто написал сам драматург; в 1867 г. поставлена на сценах Мариинского и Большого театров) и «Тарас Бульба» по повести Николая Васильевича Гоголя (исполнена в 1887 г. в Большом театре) – особой популярностью не пользовались. Оперы В.Н. Кашперова «Боярин Орша» и «Кузнец Вакула» не были завершены. Общение с В.Ф. Одоевским в 1866–1869 гг. определило новое направление в деятельности В.Н. Кашперова – обращение к народной песне и к церковному пению. В.Ф. Одоевский ввёл В.Н. Кашперова в состав Общества древнерусского искусства при Румянцевском музее. Начав вместе с В.Ф. Одоевским, Юлием Николаевичем Мельгуновым и др. записывать русские народные песни, впоследствии В.Н. Кашперов занялся собиранием церковных напевов (черновики сохранились в фонде В.Н. Кашперова в Государственном центральном музее музыкальной культуры имени М.И. Глинки). Деятельность учреждённого в 1880 г. в Москве при непосредственном участии В.Н. Кашперова Общества любителей церковного пения (ОЛЦП) пробудила интерес у музыкантов и исполнителей к памятникам древнерусского церковного пения, опубликованным в изданиях московской Синодальной типографии (см. в ст. Издательства и издания духовно-музыкальные). Композиторы, состоявшие в ОЛЦП, искали новые приёмы гармонизации древних распевов параллельно с изучением и записями живой традиции исполнения певческого обихода Московской епархии. Ю.Н. Мельгунов, Василий Фёдорович Комаров и В.Н. Кашперов записали церковные песнопения напева московского Большого Успенского собора, которые исполнил сакелларий Пётр Виноградов (опубликовано в 1882 г.). Они же подготовили к изданию три части одноголосного «Круга церковных песнопений обычного напева Московской епархии»: «Всенощное бдение» (1881 г.), «Ирмосы» (1882 г.) и «Триодь Постную» (1883 г.). Обработки В.Ф. Комарова, Александра Гавриловича Полуэктова, В.Н. Кашперова и П.Р. Вейхенталя вошли в сборник «Опыты переложений древних церковных напевов для хорового исполнения» (М., 1887 г., выпуск 1). Переложения В.Н. Кашперова так и остались пробами пера, в них было мало русского, живого, индивидуального начала. В биографических источниках упоминаются также его хоры «Архангельский глас» и «Ныне силы небесныя». Последние четыре года В.Н. Кашперов заведовал обучением церковному пению в сельских школах Московского уезда и губернии, проводил занятия с детьми, составил руководство, включающее обиходные гласовые напевы и песнопения литургии; выступал за простое церковное пение, построенное на гласовых моделях, за сохранение общего национального колорита. По воспоминаниям священника Иосифа Ивановича Фуделя, отпевание В.Н. Кашперова было совершено в сельской церкви, «заупокойную литургию пел хор детей простым обычным напевом».