Исследователи отмечают, что А.Д. Кастальскому удалось органично претворить в литургической музыке старинный русский мелос. Основой его творчества являются старинные распевы, их попевки и интонационные фрагменты, изложенные с применением техники русской подголосочной полифонии. Музыкальная ткань композиций А.Д. Кастальского образована «из мелодического (горизонтального) поступательного и дыханием обусловленного движения. Живое звучание, а не механическая подстановка средних голосов в пространстве между верхним и нижним голосом организует его музыку… Вокальная динамика управляет звучностью и приёмами формирования… Когда же из искусства Кастальского выросли великолепные циклические хоровые композиции Рахманинова (Литургия и особенно Всенощная), то сомнений уже не могло быть. Народился напевно-полифонический стиль, в котором богатейшее мелодическое наследие прошлого дало новые пышные всходы». А.Д. Кастальский стремился к максимальному раскрытию смысла и образов богослужебного текста, этой цели служат все средства музыкальной выразительности. Большое значение А.Д. Кастальский придавал хоровой фактуре и вокальным тембрам. Фактурные приёмы, по мнению исследователей, отличаются огромным разнообразием и восходят к литургической и народной музыке. А.Д. Кастальский использует переклички хоровых групп, солирующие подголоски, «исоны» (выдержанные, педальные звуки в гармонии) и др. Открытия А.Д. Кастальского в области музыкального языка оценили многие его современники, в том числе Николай Андреевич Римский-Корсаков, которому принадлежит следующее высказывание об А.Д. Кастальском: «Пока жив Александр Дмитриевич – жива русская музыка. Он владеет русским голосоведением и доведёт своё уменье до высшего мастерства». В настоящее время исследователи выявили 110 опубликованных композиций А.Д. Кастальского, созданных в 1896–1926 гг. В это число входят и отдельные песнопения, и богослужебные циклы. Уже в первые годы творчества А.Д. Кастальский написал ряд выдающихся, основанных на старинных унисонных распевах произведений: Херувимскую песнь (знаменный распев), «Бог Господь» и тропари в Великую субботу (болгарский и знаменный распев), «Милосердия двери отверзи нам» (опыт обработки обиходных мелодий), икос «Сам Един еси безсмертный», «С нами Бог» и «Милость мира» №2 (знаменный распев). Если во второй половине 1890гг. композитора чаще всего привлекали песнопения литургии, то в 1900 гг. он стремился пополнить и репертуар всенощного бдения, панихиды, венчания и праздничных служб. А.Д. Кастальский также предпринял попытку реформы современного осмогласия: образцы новой музыкальной обработки стихир с пояснениями автора были изданы в работе «Практическое руководство к выразительному пению стихир при помощи различных гармонизаций» (1909 г.). Под редакцией А.Д. Кастальского был опубликован «Обиход», который отразил клиросный репертуар Синодального хора. В начале XX в. А.Д. Кастальский создал хоровые сочинения исторического и патриотического характера: «Две русские песни» и «Песни к Родине». Увлечение музыкальной археологией, возникшее под влиянием Степана Васильевича Смоленского, выразилось в создании музыкально-археологических «реставраций».