Только на севере и на западе Изяслав Ярославич действовал в одиночку: поручив Новгород посаднику Остромиру (между 1054 и 1060 гг.), Изяслав Ярославич совершил поход на балтское племя галиндов (голядь) в среднем течении Западного Буга (1058 г.), продолжая освоение ятвяжских земель, начатое его дедом князем Владимиром (Василием) Святославичем. После гибели Остромира во время похода на чудь (эстов) Изяслав Ярославич совершил успешный поход на чудь, а в Новгороде посадил сына Мстислава. Поражение от половцев летом 1068 г. и отказ Изяслава Ярославича раздать оружие киевлянам для отпора кочевникам вызвали в столице мятеж, в результате которого на киевский стол был возведён освобождённый восставшими из заключения Всеслав Полоцкий, а Изяслав Ярославич бежал в Польшу. С военной помощью Польского князя Болеслава II весной 1069 г. Изяслав Ярославич вернулся в Киев, но восстановить политическую ситуацию 1068 г. не смог. Святослав, овладевший к тому времени Новгородом, сохранил его за собой. Без помощи братьев Киевский князь в 1069–1071 гг. вёл безуспешную войну за Полоцк, в ходе которой погиб его старший сын Мстислав. Кризис сеньората Изяслава Ярославича проявился также во внешнеполитической сфере. Стремясь нейтрализовать польского союзника Киевского князя, Святослав около 1070 г. сблизился с маркграфом Майсенской марки Экбертом II, а Изяслав Ярославич с целью заручиться поддержкой восточносаксонской знати женил около 1071/1072 г. сына Ярополка на падчерице маркграфа саксонской Восточной марки Деди. По мнению исследователей, к 1069/1070 г., а не к 1060 г., как считалось раньше (А. Поппе), относится выход владений Святослава и Всеволода из церковной юрисдикции Киева по причине учреждения в Чернигове и Переяславле Русском (ныне Переяслав-Хмельницкий, Украина) самостоятельных митрополий. Согласно другой гипотезе (Константин Цукерман), митрополия в Чернигове была открыта около 1069 г., а в Переяславле – в 1073 г. или чуть позднее. Однако и в этом случае разделение единой Русской митрополии оказывается связано с конфликтом между Изяславом Ярославичем и его братьями. Итогом всё возраставшей напряжённости в отношениях между Ярославичами стало вторичное изгнание Изяслава Ярославича из Киева – на этот раз младшими братьями весной 1073 г., в результате которого киевским столом овладел Святослав. Изяслав Ярославич снова искал поддержки в Польше, но неудачно. Вовлечённый в конфликт с Чехией, Болеслав II ограничился сожжением Берестья (ныне Брест, Белоруссия) в 1074 г., а весной следующего года заключил союз со Святославом. В начале 1075 г. Изяслав Ярославич оказался при дворе германского короля Генриха IV, который, будучи занят подавлением саксонского восстания, реальную помощь изгнаннику оказать не мог, а поручил его опеке маркграфа Деди. Весной 1075 г. Изяслав Ярославич отправил сына Ярополка с посольством к папе Григорию VII, которому Ярополк предложил признать Русь «леном св. Петра», т.е. вывести её из подчинения Константинопольскому патриарху. Папа дал согласие, о чём и уведомил Изяслава Ярославича письмом.