После принятия священства Иерофей умножил свои аскетические подвиги: постоянно творил Иисусову молитву, по несколько дней не принимал пищу, не более часа спал в сутки. Часто специально оставлял пищу, чтобы есть её испорченной. Во время Великого поста принимал пищу раз в неделю, а иногда – в две недели. О строгом посте, который наложил на себя Иерофей, знал только его ученик. Когда приходилось разделять трапезу с посторонними, Иерофей ел обычную для монахов пищу, чтобы скрыть свои подвиги. Иерофей отдавал нищим даже самые необходимые вещи. Если у него не было ничего, чтобы подать милостыню, он снимал рясу и отдавал просящему, а сам ходил, завернувшись в одеяло, пока из монастыря ему не присылали новую одежду. Двух осуждавших Иерофея монахов постигло Божье наказание – болезни, от которых их исцелил подвижник. В 1723 г. Иерофей выступил обвинителем учёного иеромонахм и преподавателя Мефодия (Анфракитиса; около 1660 – после 1736 гг.), отлучённого от церкви на Соборе в Константинополе 23 августа 1723 г. за увлечение западными философскими идеями (реабилитирован в 1725 г.). По просьбе жителей острова Скопелос, не имевших священников, Иерофей в 1723–1736 гг. совершал богослужения на острове и исполнял обязанности дидаскала, просвещая паству. Иерофею помогали его ученики: иеромонах Мелетий, монахи Иоасаф и Симеон. Иерофей переложил на новогреческий язык «Слова» и «Паренесис» Ефрема Сирина, а также некоторые Жития святых. Получив откровение о скорой кончине, Иерофей удалился на необитаемый остров Юра, где преставился и был погребён прибывшими за ним учениками. Спустя три года иеромонах Мелетий перенёс честную главу Иерофея с острова Юра в Иверский монастырь. От мощей исходило благоухание, и совершались чудеса как на Афоне (особенно помогало заступничество святого от плотских искушений и зубной боли), так и в других местах. Так, посланный в Константинополь иверский монах Каллиник, имевший при себе частицу мощей Иерофея, исцелил двух женщин, одна из которых была парализована, а другая страдала от болезни глаз. Житие Иерофея содержится в сборнике «Неон Эклогион» Никодима Святогорца. Похвальные Слова в честь Иерофея были составлены Климентом Скопельским и Григорием (Сотирисом) Монемвасийским.