В декабре 1858 г. представил в Синод проект создания миссионерского института со сроком обучения семь лет, под который была отведена мыза в с. Грузине Новгородской губернии (проект не был реализован). Старался противодействовать вольномыслию и западным либеральным идеям. В конце 1858 г. – начале 1859 г. Григорий высказывался против массового посещения православными проповедей Сояра в католическом соборе св. Екатерины в Санкт-Петербурге. В 1859 г. объявил конкурс на фундаментальное сочинение, доказывающее истинность православного вероисповедания и опровергающее западные вероучения, в качестве поощрения выделив 3,5 тыс. руб. из своих средств. Григорий проповедовал за каждым богослужением, обращался к слушателям с простым, кратким, но ёмким наставлением. В каждой епархии вменял в обязанность местным пастырям читать проповеди, в Санкт-Петербурге заботился о развитии проповеднического таланта у студентов, добился расширения круга храмов, где они могли читать свои проповеди, собирал со всей России певчих для хора Александро-Невской лавры, сам выбирал сочинения для исполнения, ценил столповое пение. Состоял членом Санкт-Петербургской Академии наук с 1821 г., почётным членом по отделению русского языка словесности с 1841 г. и общего собрания Академии наук с 1856 г., почётным членом императорского Археологического общества (1851 г.), Казанского (1857 г.) и Санкт-Петербургского университетов (1858 г.). 24 октября 1856 г. был назначен главным попечителем Человеколюбивого общества, почётным членом которого состоял с 1824 г., за активную деятельность в обществе трижды получал благодарность императора в 1858–1860 гг. Григорий был награждён орденами св. Владимира второй степени (1822 г.), св. Анны первой степени (1826 г.), св. Александра Невского (1839 г.) и алмазными знаками к нему (1852 г.), св. Андрея Первозванного (1859 г.) и др., а также греческим орденом Спасителя Большого Креста. Вёл строгий, аскетический образ жизни, отличался щедрой благотворительностью. 1 июня 1860 г. простудился во время выноса тела почившего в Александро-Невской лавре Таврического архиепископа Елпидифора (Бенедиктова) и заболел. 22 июня Херсонский архиепископ Димитрий (Муретов) в сослужении четырёх епископов, протопресвитеров Василия Борисовича Бажанова и Василия Ивановича Кутневича и сонма священнослужителей совершил отпевание Григория в присутствии императора Александра II и великих князей Константина, Николая и Михаила Николаевичей. Григорий был погребён на клиросе Свято-Духовской церкви лавры (могила уничтожена после закрытия храма в 1935 г.). Изображений Григория сохранилось немного. На живописном портрете (РИАМЗ), написанном в конце 1850 – начале 1860 гг. в мастерской Николая Васильевича Шумова в составе галереи портретов Рязанских архиереев, Григорий представлен в бытность архиепископом Рязанским: в тёмной рясе и высоком чёрном клобуке с крестом, на груди – панагия, знаки и звёзды орденов св. Александра Невского и св. Владимира второй степени, в правой руке – книга, в левой – светлые чётки.