При нём велась активная подготовка к Всеправославному собору, в 1976, 1982 и 1986 гг. состоялись предсоборные всеправославные совещания. В 1987 г. в связи с политическими преобразованиями в странах Восточного блока посетил все поместные православные церкви (кроме Антиохийской) и совершил ряд визитов в инославные церкви. Эти поездки получили название «Шествие любви, мира и единства». Визит в Русскую православную церковь состоялся 18–26 августа 1987 г. Его визит стал первым со стороны Константинопольского патриарха посещением Русской церкви (Московского патриархата) с 1589 г. (посещение Москвы Иеремией II; 1572–1579, 1580–1584, 1587–1595 гг.). Димитрий I большое внимание уделял развитию православного монашества. В 1987 г. посетил монастырь великомученицы Екатерины на горе Синай; в 1988 г. – монастырь апостола Иоанна Богослова на о-ве Патмос, где принял участие в праздновании 900-летия обители; в 1990 г. – монастыри на Афоне и Метеорские монастыри по случаю празднования 600-летия Большого Метеорского монастыря Преображения Господня. В 1981 г. по его инициативе состоялось празднование 1600-летия второго Вселенского собора, а в 1987 г. – 1200-летия седьмого Вселенского собора. В рамках межхристианских отношений в 1979 г. принимал в Фанаре папу Римского Иоанна Павла II (1978–2005 гг.) во время его визита в Турцию. В ходе этой встречи было решено учредить Смешанную богословскую комиссию по началу официального богословского диалога между Православной и Римско-католической церквами. Повторная встреча с Иоанном Павлом II состоялась в Ватикане в 1987 г. в рамках «Шествия любви». В 1989 г. патриарх инициировал проведение 1 сентября каждого года Дня окружающей среды. Димитрий I предпринял ряд изменений в структуре Константинопольского патриархата: в 1980 г. преобразовал Североамериканскую архиепископию, в 1983 г. учредил Швейцарскую митрополию и открыл Патриарший центр в Шамбези близ Женевы. В 1989 г. попечением американского предпринимателя греческого происхождения Панайотиса Ангелопулоса было построено новое здание патриархии в Фанаре. В 1990 г. Димитрий I стал первым Константинопольским патриархом, который посетил западное полушарие, когда председательствовал в конгрессе церковных и светских лидеров в Вашингтоне, где он был принят президентом страны Джорджем Бушем-старшим. Патриарх Димитрий I призвал к единству разделённых православных церквей в США. Скончался он 2 октября 1991 г. в отделении интенсивной терапии американской больницы в Стамбуле, где находился после инфаркта миокарда с 30 сентября 1991 г. Доктор Франк Турнаоглу, который отвечал за патриарха, говорил, что у него произошёл второй инфаркт, он перешёл в состояние шока и умер от остановки сердца.