Для того чтобы не допустить усиления в Англии иезуитов, Р. Бэнкрофт освободил из тюрем находившихся там католических священников, помог им направить новое прошение папе (1601 г.) и издать ряд книг против иезуитов. В январе 1604 г. Р. Бэнкрофт принял участие в организованной королём Яковом I Хамптон-Кортской конференции, где выступил одним из главных противников пуритан; в диспуте, устроенном в присутствии короля, одержал победу над главой их делегации Ричардом Рейнолдсом. После завершения конференции под председательством Р. Бэнкрофта, который представлял архиепископа Джона Уитгифта, прошла кентерберийская конвокация, где был утверждён разработанный при прямом участии Р. Бэнкрофта кодекс канонов Церкви Англии; в 1606 г. он был принят в провинции Йорк. Кодекс, содержавший 141 канон, стал основным памятником английского церковного права послереформационного периода и с небольшими изменениями действовал до 1964 г., когда кентерберийская конвокация приняла новый корпус канонов (в 1969 г. принят йоркской конвокацией, в 1970 г. – Генеральным Синодом Церкви Англии). Та же конвокация 1604 г. подтвердила «Книгу общих молитв» и начала работу над новым переводом Библии на английский язык. В октябре 1604 г. Р. Бэнкрофт был назначен архиепископом Кентерберийским; интронизация состоялась 10 декабря 1604 г. В 1605 г. король сделал его членом Тайного совета. Деятельность Р. Бэнкрофта наталкивалась на противодействие нижней палаты Парламента, где большинство составляли пуритане, понимавшие, что любое позитивное изменение в Церкви Англии ослабляет их влияние. Р. Бэнкрофт много внимания уделял борьбе с бедностью и пороками духовенства: в начале XVII в. семьи клириков жили на доход, рассчитанный на одного человека, священник получал от прихода столько же, сколько зарабатывал слуга, поэтому многие священники были вынуждены служить в нескольких приходах или, оставив службу, зарабатывать на жизнь. В борьбе с пуританами Р. Бэнкрофт планировал опереться даже на английских католиков. Однако «Пороховой заговор» (4–5 ноября 1605 г.), в ходе которого группа католиков рассчитывала при помощи взрыва уничтожить английского короля и Парламент, помешал этому. В 1608 г. по поручению короля Якова I Р. Бэнкрофт начал восстановление епископальной системы в Шотландии: рукоположил новых шотландских епископов, которые в 1610 г. стали «постоянными модераторами» пресвитерий. Сохранилось несколько проповедей и писем Р. Бэнкрофта.