Арсений ввёл в Чудовом монастыре ряд мер для укрепления монашеской дисциплины: обязательное присутствие братии на всех богослужениях, посещение насельниками трапезы только в полном монашеском облачении и др.; женщинам был запрещён вход за ограду монастыря и в кельи. При обители была открыта школа для послушников, в которой преподавались церковная история, катехизис, аскетика, в братию зачислялись только окончившие эту школу. 27 октября 1911 г. при Чудовом монастыре Арсений учредил Московский отдел Камчатского миссионерского братства. В 1912–1917 гг. вместе с миссионером Иваном Георгиевичем Айвазовым (1872–1964 гг.) издавал журналы «Лепта обители святителя Алексия» и «Голос Церкви», в которых публиковались проповеди и «Духовные дневники» Арсения, посвящённые раскрытию православного вероучения, а также актуальным проблемам церковной жизни: деятельности секты иоаннитов, распространению атеизма, младостарчеству, возрождению чина диаконис, имяславия и т.д. Стараниями Арсения, сблизившегося в эти годы с архимандритом Серафимом (Звездинским), протоиереем Алексием Мечёвым, схиигуменьей Фамарью (Марджановой), Чудов монастырь стал одним из центров духовного просвещения в Москве. 8 июня 1914 г. в Алексиевском соборе Чудова монастыря Арсений был хиротонисан во епископа Серпуховского, викария Московской епархии. Ведению Арсения подлежало наблюдение за преподаванием Закона Божия в средних учебных заведениях Москвы, назначение законоучителей, контроль за постригами в монастырях Московской епархии. Он являлся также председателем миссионерского братства во имя святителя Петра, Комитета по устройству внебогослужебных собеседований с народом, религиозно-философского кружка и др. 27 октября – 3 ноября 1917 г. Московский Кремль подвергся артиллерийскому обстрелу со стороны большевиков, среди прочего пострадали здания Чудова монастыря. При начале обстрела мощи святителя Алексия были перенесены братией в пещерную Ермогеновскую церковь, где под грохот разрывающихся снарядов Арсений молился вместе с митрополитом Петроградским Вениамином (Казанским), архиепископом Гродненским Михаилом (Ермаковым), Алексием (Соловьёвым) и иноками обители. После закрытия монастыря в августе 1918 г., тяжело заболевший от пережитого потрясения, Арсений вместе с Серафимом (Звездинским) уехал в подмосковный Серафимо-Знаменский скит, где стал духовным наставником схиигуменьи Фамари и многих сестёр. Он ежедневно совершал Божественную литургию, занимался иконописанием, изучал церковную музыку, медицину. В скитском храме перед игуменским местом находилась написанная им икона «Спас Нерукотворный». В конце декабря 1919 г. Арсений переехал в Серпухов, где нёс епископское служение. В 1923 г. он был уволен по болезни от управления Серпуховским викариатством и поселился в Серафимо-Знаменском скиту, где оставался до его закрытия 12 июля 1924 г.