Став католикосом-патриархом, Захария проживал, в основном, в Гелати и в Кутаиси. С начала XVII в. грузинские первоиерархи не имели в Одиши своего постоянного престола для совершения богослужений, «они останавливались то у одного епископа, то у другого, и епископы были в трудах и унынии». По настоянию Захарии Одишский князь Вамех III Дадиани (1658 – 1660/1662 гг.), его супруга Елена и сыновья Гиорги и Баграт пожертвовали Абхазскому католикосату в вечное пользование церковь во имя Христа Спасителя в Сенаки, ставшую «местом Богослужений, где покоились крест, иконы и омофор... дворец с землёй вместе с двумя дворцами», а Захария каждое Вознесение служил литургию за князя Вамеха III. Гурийский князь Симеон II Гуриели (1625–1658 гг.) по просьбе Захарии пожертвовал католикосату церковь во имя Христа Спасителя в селе Акети в Гурии «с землёй, крепостными и со всей прибылью». Также Захария утвердил жертвенную грамоту имеретинского царя Баграта III (1510–1565 гг.), данную Пицундскому престолу; пожертвовал «Хахульской Богоматери», т.е. церкви Успения Пресвятой Богородицы в монастыре Гелати, собственные наследованные, купленные и полученные в доход владения и крепостных крестьян. Захария активно занимался культурно-просветительной деятельностью. Исследователям известны Большой Помянник, переписанный в 1652–1655 гг. по его заказу и пожертвованный католикосом-патриархом в 1705 г. Давидгареджийскому монастырю в Гареджи, а также плащаница (110,5х164), вышитая золотом по черному бархату, с надписью, выполненной грузинским заглавным письмом асомтаврули: «Господи, помилуй Абхазского католикоса Захарию Квариани, аминь. Он украсил плащаницу сию». Захария похоронен при северных вратах гелатской церкви в честь Успения Пресвятой Богородицы. На надгробной плите высечена надпись, выполненная асомтаврули: «Господи Христе, помилуй католикоса Захарию, сие есть гроб мой, и ежели кто после меня вскроет его, да будет проклят». В Успенском храме сохранились два изображения Захарии: в северном приделе с надписью асомтаврули: «Гаенатский митрополит Захария Квариани» и на южной колонне с надписью: «Господи, помилуй митрополита Великого Престола Гаенатского и настоящего католикоса Абхазии и Грузии, Великой Пицундской купели – Захарию Квариани, аминь».