Своей деятельностью возбудил на Западе живое внимание к Русской церкви и положил начало сближению с православием со стороны старокатоликов и представителей Англиканской церкви. Поддерживая это стремление, он отрицал возможность объединения всех христианских исповеданий в одну «отвлечённую» церковь, как это предлагал французский историк Франсуа Гизо. В 1865 г. И.В. Васильев побывал в Кембридже и Оксфорде (Англия), где обсуждал возможность сближения Англиканской церкви с православием. Русский священник занимался также старокатолическим вопросом, присутствовал на конгрессе старокатоликов в Констанце. Вместе с несколькими англиканскими священниками И.В. Васильев и Владимир Гетте учредили в Париже Вселенское общество для соединения всех христиан. Это начинание было поддержано Московским митрополитом Филаретом, что позволило открыть в Москве филиал общества. В 1867 г. И.В. Васильев вернулся в Россию и был назначен председателем новоучреждённого Учебного комитета при Синоде. Он тесно сотрудничал с обер-прокурором Синода Дмитрием Андреевичем Толстым, хотя отрицательно относился к некоторым инициированным обер-прокурором церковным реформам. И.В. Васильев считал необходимым преобразование системы духовного образования, участвовал в выработке устава духовных академий (утверждён 30 мая 1896 г.). При нём был разработан устав женских епархиальных училищ, в 1873 г. он сумел добиться отсрочки на семь лет принятия указа, ограничивавшего право выпускников духовных семинарий поступать в университеты. И.В. Васильев покровительствовал журналу «Церковно-общественный вестник», изданию либерального направления, в котором нередко печатались статьи с критикой русского духовенства, особенно монашествующих. Создал в 1873 г. петербургский отдел Общества любителей духовного просвещения, первостепенной задачей которого, по мнению учредителя, была «внутренняя миссия». Поскольку в Обществе не было единства, И.В. Васильев вскоре вышел из него, через некоторое время петербургский отдел распался. С декабря 1878 г. по февраль 1880 г. лечился за границей. В 1881 г. был избран председателем петербургского Общества религиозно-нравственного просвещения в духе православной церкви. Награждён орденами св. Анны первой степени и св. Владимира второй степени. Погребён на Никольском кладбище при Александро-Невской лавре в Санкт-Петербурге. И.В. Васильев является автором большого числа статей по актуальным вопросам церковной жизни, в том числе по межхристианским связям. Выявление его сочинений для исследователей затрудняется тем, что значительная их часть или не имеет подписи, или подписана псевдонимами: J. W., Аб-Юсуф, Королёв и др. После смерти И.В. Васильева его соиздатели по газете «L'Union сhrétiènne» заявили о своём авторстве большинства опубликованных в газете материалов. Владимир Гетте уверял, что именно он написал наиболее значительные статьи, включая письма к Нантскому епископу А. Жакме, а И.В. Васильев всего лишь поставил под ними свою фамилию. С.П. Сушков обвинил Гетте во лжи, но сам заявил о своём авторстве в отношении трети статей издания.