В «Критических исследованиях по истории болгар» он отрицал историческое значение пространных Житий святых Кирилла (Константина) и архиепископа Мефодия, считая их поздними и прокатолическими памятниками, и критиковал своих предшественников Йозефа Добровского (1753–1829 гг.) и Августа Людвига Шлёцера (1735–1809 гг.) за многочисленные ошибки, якобы допущенные ими при их изучении. Венелин считал, что перевод книг на славянский язык был осуществлён первоучителями непосредственно в Болгарии, где они находились на службе у царя Бориса (ум. в 907 г.), и отрицал их деятельность в Великой Моравии. Константина-Кирилла Венелин называл своеобразным «министром культуры» Болгарии. Не вдаваясь в вопрос происхождения и исторических обстоятельств возникновения славянских азбук, он отрицал смысл создания второй при существовании первой. В научном отношении среди работ Венелина важнейшей оказалась публикация славяно-румынских («влахо-болгарских») грамот. Основное значение его трудов по болгаристике, прежде всего, состояло в воздействии на умы просвещённой части болгарского общества в самой стране и особенно в диаспоре, которая в конце жизни и после смерти исследователя финансировала издание его сочинений. Воззрения Венелина на деятельность славянских первоучителей способствовали возрождению в Болгарии во второй четверти XIX в. почитания Константина-Кирилла и архиепископа Мефодия как национальных святых. Под влиянием Венелина находились первые болгарские просветители Васил Априлов и Спиридон Палаузов. Венелину принадлежала идея создания эмигрантских болгарских культурных центров: первое болгарское училище в Габрове в 1835 г., Болгарское настоятельство (подворье) в изгнании (Одесса) и др. Его труды сыграли роль своеобразного «научного эпоса» и в XIX в. обрели для болгар характер своего рода национальной святыни. После смерти Венелина были опубликованы «Влахо-болгарские или дако-славянские грамоты» (СПб., 1840 г.), второй том «Древних и нынешних болгар» (1841, 1842 гг.), «Скандинавомания» (М., 1842 г.), «Окружные жители Балтийского моря, т.е. леты и славяне» (М., 1846 г.), многочисленные статьи в «Чтениях в Обществе истории и древностей» за 1846–1847 гг., «Критические исследования об истории болгар» (М., 1849 г.), «Некоторые черты путешествия в Болгарию» (М., 1857 г.) и др. Многие сочинения Венелина остались в рукописях. Его погребение на кладбище московского Данилова монастыря было разрушено при советской власти. В 1989 г. на Даниловском кладбище была установлена мемориальная доска в благодарность от болгарского народа.