Но возвращается Рубенс, и Ван Дейк, видимо, не желая конкурировать со своим великим собратом, снова уезжает, принимая приглашение поступить на службу к английскому королю Карлу I (1600–1649 гг.). С 1632 г. живописец жил в Лондоне, работая придворным художником. Всё, о чём он мечтал раньше, что почти осуществилось в годы пребывания в Генуе, ещё полнее, захватывающе и осязательнее открылось перед ним в Англии. Ван Дейк осыпан заказами на бесчисленные мужские и женские (иногда групповые) портеры, с которым справляется, главным образом, при помощи большой мастерской. Созданный им в Генуе тип официального портрета получает дальнейшее развитие и завершение. Колорит мастера становится ярче и эффектнее, декоративная сторона возрастает. Ван Дейк старается изобразить своих аристократических клиентов с наиболее выгодной стороны, выбирает выразительные позы, использует эффектные фоны. Изображаемые им персонажи держат себя в его картинах так, как если бы на них был постоянно обращён взгляд. Они позируют, и художник наделяет их чертами изящества, быть может, не всегда им свойственного. Присущее Ван Дейку чувство меры всё же спасает его от грубой лести. Он остро характеризует всех этих представителей уже вырождающейся аристократии и превосходно улавливает индивидуальные особенности модели. Тем самым Ван Дейк не только создаёт произведения высокой художественной ценности, но и придаёт им значение важных историко-бытовых документов («Дети Карла I», 1637 г., Виндзорский замок; «Карл I на охоте», около 1635 г., Лувр). В 1632 г. король посвятил его в рыцари, а в 1633 г. пожаловал ему статус королевского художника. Живописец получал солидное жалование. Его окружают богатство и почести, он вращается в кругу высокопоставленного общества, становится любимцем короля. В 1639 г. Ван Дейк женится на дочери лорда Рутвена Мэри Ратвен, тем самым укрепляя свои связи с местной аристократией. Между тем на политическом горизонте Англии обозначаются значительные перемены. Уже давно ведётся борьба короля с парламентом, вступившая в новую фазу, особую силу приобрело революционное движение. Недостаток средств привёл к сокращению придворных заказов, и Ван Дейк ещё раз попробовал испытать счастье на континенте. Однако все его расчёты на получение крупных работ при испанском и французском дворах не оправдались, главным образом, вследствие его самомнения и чрезмерно высокой затребованной им цены. Ван Дейк возвращается для ликвидации своих дел в Англию и здесь, давно истощённый болезнью, скончался в Лондоне 9 декабря 1641 г., погребён в Соборе святого Павла. В Англии, не имевшей твёрдых художественных традиций, Ван Дейк является основателем большой школы, которая в следующем столетии достигла исключительного блеска. Как создатель парадного аристократического портрета он оставался в течение трёх столетии руководящим художником в этой области портретной живописи Европы. Наиболее известные работы Ван Дейка: портрет Я. Вермёлена (1616 г., Государственный музей, Вадуц); «Распятие святого Петра» (около 1615 – 1617 гг., Музей старинного искусства, Брюссель); «Юпитер и Антиопа» (около 1617 – 1618 гг., Музей изящных искусств, Гент); «Иоанн Креститель и Иоанн Евангелист» (1618 г., Картинная галерея, Берлин-Далем); «Мадонна дель Розарио» (начата в 1624 г., Ораторий дель Розарио, Палермо); «Отдых на пути в Египет» (конец 1620 гг., Эрмитаж, Санкт-Петербург); портрет Марии Луизы де Тассис (Галерея Лихтенштейн, Вена); портрет живописца П. Снайерса (Старая Пинакотека, Мюнхен); портрет Ф. Уортона (Национальная галерея искусства, Вашингтон); портрет Дж. Стюарта (Метрополитен-музей, Нью-Йорк). В марте 2011 г. в Испании было объявлено о находке неизвестной ранее картины Ван Дейка «Дева Мария с Младенцем и раскаявшиеся грешники», написанной в 1625 г. для герцога Медины-де-лас-Торрес. Картина до 1808 г. хранилась в монастыре Эскориал, затем в Королевской академии изящных искусств и до последнего времени считалась копией.