В апреле 1893 г. игуменью Евгению назначили настоятельницей московского Вознесения Господня монастыря в Кремле. Последней настоятельницей монастыря Воздвижения Креста Господня перед закрытием была игуменья Маргарита (Петрушенкова; с 1906 г.). В монастырском Иерусалимском храме с левой стороны находилась подаренная Филаретом чудотворная Иерусалимская икона Божьей Матери. 19 ноября 1887 г. Московская консистория разрешила выносить икону из монастыря в крестьянские дома для совершения молебнов. Насельницы особо чтили Бронницкую Иерусалимскую икону Божьей Матери, которую с 1888 г. ежегодно приносили из Бронниц в обитель крестным ходом, икону Спасителя, подаренную в 1865 г. блаженным Иоанном, икону Божьей Матери «Знамение» – благословение Московского митрополита Иннокентия (Вениаминова). Решением президиума уездного исполкома Подольска 8 августа 1919 г. закрытию подлежали все монастыри Подольского уезда как «очаги растления общественной нравственности». К 1921 г. монастырь Воздвижения Креста Господня был реорганизован в сельскохозяйственную артель, которая была упразднена в начале 1930 гг. В 1920–1930 гг. в корпусах обители располагался дом отдыха профсоюза рабочих химической промышленности имени Льва Яковлевича Карпова. Часть сестёр работали при доме отдыха, другие поселились в окрестных деревнях. Несколько монахинь пели на клиросе в Ильинской церкви в селе Лемешеве, в 1931 г. они были арестованы и сосланы в исправительно-трудовые лагеря. Богослужения в Крестовоздвиженском храме совершались до середины 1930 гг. Около 1935 г. храм закрыли, служивший в нём Косма Коротких в ноябре 1937 г. был арестован, 8 декабря расстрелян. В других храмах и корпусах монастыря Воздвижения Креста Господня в разное время размещались табачная фабрика, общежитие, в годы Великой Отечественной войны – госпиталь, с 1950 г. – санаторий «Горки Ленинские», с 1970 г. – реабилитационный центр для детей-инвалидов. Монастырское кладбище было уничтожено. Указом Священного Синода 25 сентября 1991 г. монастырь Воздвижения Креста Господня был возобновлён как ставропигиальный. 25 октября 2001 г. состоялось освящение отремонтированного Иерусалимского храма, куда перенесли чудотворную Иерусалимскую икону (по другим сведениям, один из списков с неё), находившуюся в Рождество-Богородицком храме села Верхнее Мячково Раменского района. 25 октября 2002 г. патриарх Алексий II освятил в обители Крестовоздвиженский храм. В Иерусалимской церкви хранится ковчег с частицами мощей Киево-Печерских святых, а также благословение патриарха Алексия II – икона Иннокентия (Вениаминова) с частицей его мощей. В феврале 2005 г. в монастыре жили около 30 сестёр, настоятельницей была игуменья Екатерина (Чайникова).