В 1903 г. по инициативе супругов был организован журнал «Новый путь», уделявший большое внимание религиозно-философским проблемам, в нём публиковались протоколы собраний. После запрета собраний в 1903 г. «Новый путь» стал терять подписчиков, в конце 1904 г. Мережковские и Д.В. Философов уступили издание группе религиозных философов во главе с Николаем Александровичем Бердяевым и Сергием Николаевичем Булгаковым. В 1905–1908 гг. Мережковские вместе с Д.В. Философовым жили в Париже, где сблизились с эсерами-террористами Борисом Викторовичем Савинковым и Ильёй Исидоровичем Фондаминским. Роман Б.В. Савинкова «Конь Бледный» (СПб., 1909 г.) написан при участии З.Н. Гиппиус. Мережковские и Д.В. Философов выпустили сборник статей «Le Tzar et la Révolution» (Париж, 1907 г.; русский перевод: «Царь и революция». М., 1999 г.), где З.Н. Гиппиус принадлежала статья «Революция и насилие». Во Франции Мережковские пытались сблизиться с представителями либерального католицизма, но не нашли взаимопонимания. После возвращения в Россию они включились в деятельность созданного по инициативе Н.А. Бердяева Санкт-Петербургского Религиозно-философского общества, заняли в нём ключевые позиции. Около 1912 г. примкнули к политическому масонству, вместе с А.В. Карташёвым создали литературную ложу при ордене Великий Восток Франции (по другим сведениям – отдельную «Ложу Мережковского»). Сблизились с Александром Фёдоровичем Керенским и другими оппозиционными деятелями. Февральскую революцию 1917 г. З.Н. Гиппиус встретила восторженно, как победу общего дела, но вскоре разочаровалась в А.Ф. Керенском. Октябрьский переворот 1917 г. восприняла как крушение революции, заняла враждебную позицию по отношению к большевикам и сотрудничавшим с советскими организациями литераторам. Свои размышления о событиях накануне и после Октября изложила в «Петербургском дневнике», написанном на основе реальных дневников, публицистически заострённых. Бытовые записи перемежаются здесь с описанием событий, портретами политических деятелей. В конце 1919 г. Мережковские выехали под предлогом чтения лекций в Гомель, откуда нелегально перебрались в Минск, затем через Вильно в Варшаву. Призывали к вооружённой борьбе с большевизмом, рассказывали об ужасах, пережитых под его властью. Вместе с Д.В. Философовым и секретарём Мережковского Владимиром Ананьевичем Злобиным основали в Варшаве газету «За свободу!», в 1920–1921 гг. вели на её страницах активную антибольшевистскую агитацию.