Являясь преемником М.И. Глинки, поставил на профессиональную основу музыкально-теоретическое образование певчих, развивал у них абсолютный слух, умение без камертона пропеть «гамму во всех тонах от заданной ноты и узнать по слуху каждую ноту и тон исполняемой пьесы», составлять аккорды, гармонические последовательности; обучение детей начинал с простого церковного пения. Юрий Николаевич Голицын создал авторскую уникальную методику работы с хором: по некоторым данным, составил две «Методы» с упражнениями для 4-голосного хора. В концертах уделял большое внимание сочинениям Дмитрия Степановича Бортнянского (1751–1825 гг.), Алексея Фёдоровича Львова (1798–1870 гг.), Г.Я. Ломакина, Степана Аникиевича Дегтярёва (1766–1813 гг.), Степана Ивановича Давыдова (1777–1825 гг.), исполнял также сочинения западноевропейских композиторов: хоры из опер, духовную музыку; впервые ввёл в концерты народные песни (славянских народов). В 1850 гг. работал с Придворной певческой капеллой, увлёкся идеями реставрации древнерусских одноголосных церковных мелодий, изучал записи распевов Симонова и Донского монастырей, московского Успенского собора, многоголосные переложения А.Ф. Львова, Павла Максимовича Воротникова (1810–1876 гг.), Г.Я. Ломакина, Николая Ивановича Бахметева (1807–1891 гг.), Михаила Александровича Виноградова (1809–1888 гг.), а также «Каталог церковным нотам» (СПб., 1850 г.), включающий 41 сочинение. Воззрения Юрия Николаевича Голицына на церковную музыку отражены в его письмах, например, в пространном письме Фаддею Венедиктовичу Булгарину (1789–1859 гг.). Сохранилась его рукописная «Заметка о церковном пении». Известны его духовно-музыкальные сочинения, упоминаемые в «Музыкальном словаре» Поликарпа Дмитриевича Перепелицына (1818–1887 гг.) и других источниках: две литургии (F-dur и С-dur), «Отче наш», «Во царствии Твоем». Хоровой стиль сочинений Юрия Николаевича Голицына представляет собой продолжение традиций Д.С. Бортнянского и М.И. Глинки. Он – автор множества светских сочинений в разных жанрах: вокальных, оркестровых, но большей частью – камерно-инструментальных (опубликованы в сборниках XIX в.). Похоронен в родовой усыпальнице в Александро-Невской лавре.