Написанное им в этот же период «Всеобщее введение в историю монастырей Греко-Российской Церкви» посвящено апологии монашества, нередко подвергавшегося нападкам со стороны светского общества. В 1812 г. Евгений представил в Российскую академию текстологическое исследование церковнославянского перевода Священного Писания, однако отмеченные автором разночтения в славянских списках стали причиной цензурного запрета на публикацию сочинения. В Пскове Евгений, продолжая интенсивную исследовательскую деятельность, заложил основу местного краеведения трудами по истории Изборска (СПб., 1825 г.), шести монастырей Псковской епархии (1821 г.) и Пскова. Фундаментальная «История княжества Псковского» (в четырёх частях) была завершена вчерне в 1818 г., но издана в 1831 г. в Киеве. В первой части содержится общая характеристика истории Псковского княжества и Пскова, во второй – сведения о псковских князьях, посадниках, тысяцких, генерал-губернаторах, губернаторах и губернских дворянских предводителях с прибавлением псковских грамот, в третьей – история Псковской церковной иерархии, в четвёртой издан сокращённый сводный текст Псковской летописи. При работе над «Историей княжества Псковского» привлекал широкий круг источников, в том числе не сохранившиеся до настоящего времени документы «поповской избы» Пскова. В рукописях Евгения есть краткое жизнеописание князя Всеволода (Гавриила). В результате проведённых в Пскове под его руководством раскопок были открыты древние деревянные мостовые. Почти сорок лет Евгений, ведя обширную переписку, посвятил сбору материалов для фундаментального «Словаря исторического о бывших в России писателях духовного чина Греко-Российской Церкви». «Словарь...» печатался сначала по частям в журнале «Друг просвещения», к 1812 г. был полностью готов, в 1818 г. вышло его отдельное издание, в 1827 г. – второе, значительно исправленное и дополненное издание. Вторая часть «Словаря...» была переиздана в 1845 г. Михаилом Петровичем Погодиным под названием «Словарь исторический о писателях, российских и чужестранцах, в России водворившихся и для россиян что-нибудь писавших, с присовокуплением многих известий, вообще для учёной, гражданской и церковной истории относящихся» (в двух томах). В «Словарь...» вошли биографические сведения о 719 русских учёных, писателях, композиторах, церковных деятелях, изложенные Евгением на основании изучения рукописного материала, консультаций с архивистами, в частности, с Константином Фёдоровичем Калайдовичем, Н.Н. Бантыш-Каменским. Историк Дмитрий Иванович Абрамович писал о том, что «с появлением “Словаря” Евгения началось в наших университетах систематическое преподавание русской литературы». Возглавив в 1823 г. Конференцию Киевской духовной академии, Евгений превратил её в координирующий научный центр в Киеве. Научная деятельность Евгения и его сотрудников имела характер комплексных исторических исследований с использованием вспомогательных дисциплин. В 1831 г. при Киевской духовной академии было основано Церковно-археологическое общество, занимавшееся сбором, изучением и сохранением памятников старины.