Несмотря на неоднократное церковное отлучение, Евстафий долгое время продолжал оставаться авторитетным церковным деятелем и духовным наставником. В 356 г. он стал епископом города Севастия. Здесь Евстафий создал богоугодное заведение, в котором его ученики заботились о больных, старых и малоимущих. Решением арианского Собора в Мелитине (Восточная Каппадокия) 358 г. Евстафий был ненадолго смещён с Севастийской кафедры, его заменил Мелетий (впоследствии Антиохийский епископ). В 360 г. на арианском Соборе в Константинополе Евстафий был извержен из сана и сослан в Дарданию (Балканский полуостров), откуда вскоре после восшествия на престол императора Юлиана Отступника (361 г.) вернулся на свою кафедру. Евстафий был приверженцем различных догматических заблуждений, активным сторонником современных ему еретических учений – арианства и духоборчества. Василий Великий отмечал, что сначала Евстафий был последователем Ария, являясь одним из самых прилежных его учеников, потом «предался» Кесарийскому епископу Ермогену, прямому противнику учения Ария, после смерти Ермогена перешёл к Никомидийскому епископу Евсевию, стоявшему тогда во главе арианской партии, затем оставил и его по каким-то неизвестным соображениям, будучи по-прежнему приверженцем арианских убеждений. Став епископом, Евстафий подписывался под разными вероучительными документами: еретических Соборов в Анкире (358 г.), Селевкии (359 г.; участниками этого Собора он был отправлен к императору Констанцию с поручением отстаивать учение о подобосущии), Константинополе (360 г.). Всё это свидетельствует о неустойчивости богословских убеждений Евстафия, что, впрочем, было характерно для многих церковных деятелей той эпохи. В тринитарном учении, воздерживаясь от выражения «единосущие» Сына Отцу, Евстафий изобрёл формулу «подобие по сущности». Принимал участие в работе Собора в Лампсаке (364 г.), на котором было много представителей от партии омиусиан (от греч. – подобосущный). После завершения работы Собор направил делегацию, в которую вошёл Евстафий, в Рим; однако, тщетно пытаясь найти поддержку своему учению, члены делегации были принуждены исповедовать перед Римским епископом Либерием учение о единосущии. С этого времени Евстафий удалился от ариан и примкнул к духоборцам. Еретические представления о Святом Духе сложились у Евстафия, как полагают исследователи, ещё до того, как, по выражению Василия Великого, он стал вождём ереси духоборчества. Идеи, направленные против божественности Святого Духа, Евстафий распространял вместе с Евномием, епископом Кизика. Однако в отличие от тех, кто полностью отрицали божественность Святого Духа, Евстафий говорил: «Не могу признать Святого Духа Богом, но не смею называть Его и тварью». В июне 373 г. Василий Великий по поручению императора Валента предпринял путешествие в Малую Армению, в том числе к Евстафию, для урегулирования догматических разногласий о природе Святого Духа. В результате двухдневных переговоров с Евстафием в городе Никополе было достигнуто устное согласие по обсуждавшимся вопросам.