В 1679 г. один из греческих православных проповедников (нмч. Киприан) был схвачен турецкими властями и казнён перед воротами патриархии. После удаления с престола Дионисий IV Серогланис снова встал во главе Филиппопольской митрополии (с 25 августа 1679 г.). В 1682 г. при поддержке господаря Иоанна Шербана Дионисий IV Серогланис в третий раз был избран на патриарший престол. 10 марта 1684 г., когда патриархом в очередной раз был избран Парфений IV (1657–1662, 1665–1667, 1671, 1675–1676, 1684–1685 гг.), Дионисий IV Серогланис, проживавший на о-ве Халки, был поставлен митрополитом Халкидона. В период третьего и четвёртого патриаршества Дионисий IV Серогланис был вовлечён в дело о подчинении Киевской митрополии Московскому патриарху. По настойчивым просьбам будущего Киевского митрополита Гедеона (Святополк-Четвертинского) и гетмана Ивана Самойловича (1630 гг. – 1690 г.) из Москвы в Константинополь к предшественнику Дионисия IV Серогланиса Константинопольскому патриарху Иакову (1679–1682, 1685–1686, 1687–1688 гг.) был отправлен посол-грек Захария Иванов (декабрь 1684–1685 гг.), чтобы получить грамоту о передаче Киевской митрополии под управление Московского патриарха. Захария не добился успеха, поскольку Константинопольский патриарх Иаков отказался дать согласие без разрешения османского везира. Однако московское правительство не стало обращаться к везиру, и 8 ноября 1685 г. архиепископ Луцкий Гедеон был возведён Московским патриархом Иоакимом (1674–1690 гг.) на Киевскую митрополичью кафедру. Тогда же из Москвы в Константинополь отправились посланец гетмана Ивана Самойловича Иван Лисица и дьяк Никита Алексеев с грамотами от Московского патриарха Иоакима и царей Иоанна V и Петра I с просьбой утвердить переход Киевской митрополии в юрисдикцию Москвы и подтвердить поставление митрополита Гедеона. Грамоты были адресованы предшественнику Дионисия IV Серогланиса патриарху Иакову. Встретив в Адрианополе Иерусалимского патриарха Досифея II Нотару, Никита Алексеев и Иван Лисица попытались добиться у него поддержки в своём деле и поднесли ему 200 золотых. Однако Досифей II отказал им, т.к. счёл передачу Киевской митрополии Московскому патриарху неканоничной. После этого послы обратились к находившемуся в Адрианополе великому везиру, который, стремясь сохранить хорошие отношения с Москвой, дал согласие на переход Киевской митрополии под власть Московского патриарха. Узнав об этом, Иерусалимский патриарх неохотно согласился с этим решением и способствовал получению грамот у Дионисия IV Серогланиса, который приехал в Адрианополь, чтобы подтвердить своё очередное избрание патриархом у великого везира. 5 июня 1686 г. Дионисий IV Серогланис передал послам грамоты, адресованные царям, Московскому патриарху, гетману и Киевскому митрополиту, по которым он передавал управление Киевской митрополией Московскому патриарху и подтверждал поставление митрополита Гедеона. Послы вручили Дионисию IV Серогланису 200 золотых и 120 соболей. После окончания срока четвёртого патриаршества Дионисий IV Серогланис уехал в Адрианополь и 29 декабря 1688 г. был заточён в тюрьму, но через 10 дней был выкуплен, вернулся в Константинополь и поселился неподалёку от дома господаря Константина (Брынковяну). По его ходатайству Дионисий IV Серогланис вновь (в пятый раз) ненадолго стал патриархом, после чего уехал в Бухарест, где и умер. Похоронен в монастыре Раду-Водэ. Изображение Дионисия IV Серогланиса сохранилось в часовне в честь Иверской иконы Божьей Матери (Портаитиссы) в Иверском монастыре на Афоне. Его жизнеописание составил Константинопольский патриарх Герасим II Какавелас (1673–1674 гг.), а Похвальное слово – известный проповедник Илия Миниатис (1669–1714 гг.). В рукописи из монастыря преподобного Ксенофонта на Афоне сохранилась «Молитва Дионисия Серогланиса к Богородице в воспоминание о чуде, которое сотворила Владычица Богородица со Своим недостойным рабом Дионисием, патриархом Константинопольским». В этом же монастыре хранится облачение Дионисия IV Серогланиса.