С 1868 г. Л.В. Даль – член Московского архитектурного общества (с 1875 г. – его новосозданной исторической комиссии) и Общества древнерусского искусства (Л.В. Даль составил проект диплома для его членов и написал о нём статью); с 1869 г. – член-корреспондент Московского архитектурного общества (с 1873 г. – действительный член); с 1872 г. – член Санкт-Петербургского общества архитекторов (в журнале «Зодчий», издаваемом обществом, Л.В. Даль впоследствии заведовал русским отделом); с 1876 г. – действительный член Императорского Русского археологического общества. 1 июня 1873 г. Л.В. Даль был определён в Академию Художеств сверхштатным адъюнкт-профессором для обследования памятников архитектуры (1873–1877 гг.). В 1873 г. Совет академии направил Л.В. Даля совместно с учениками-архитекторами Владимиром Петровичем Леоновым и Борисом Константиновичем Веселовским в командировку по России для сбора материалов по русскому искусству, прежде всего, архитектуре. Поездка была предпринята в связи с проблемой сохранения памятников архитектуры «от разорения, уничтожения и переделок». В апреле 1874 г. они обследовали Московскую, Ярославскую, Владимирскую, Нижегородскую, Казанскую губернии, посетив, в частности, Троице-Сергиеву лавру, Балахну, Гороховец, Чебоксары, Макарьев, Свияжск, Казань. Перед следующей поездкой (1876 г.) Л.В. Даль разослал по северным губерниям вопросники о памятниках древнерусского искусства; побывал в Олонецкой, Вологодской, Новгородской губерниях, в частности, в Кижах, Белозерске, Кириллове, Вологде, Оштинском погосте, Муромском Успенском монастыре (Олонецкой губернии). Л.В. Даль выявил около десятка разных типов деревянных церквей; в числе открытых им памятников был и знаменитый Кижский погост. Рисунки деревянных церквей были представлены в 1877 г. на технической выставке в Соляном городке в Санкт-Петербурге. В 1874 г. Л.В. Даль переехал в Москву и поселился в доме отца на Большой Грузинской ул., реконструировал дом, внёс в его облик элементы народного зодчества (в 1971–1972 гг. этот дом реставрировался по проекту архитектора Виктора Алексеевича Виноградова). Дом Далей был одним из культурных центров Москвы, в нём бывали Сергей Тимофеевич Аксаков, Александр Фомич Вельтман, Павел Иванович Мельников-Печерский, Василий Григорьевич Перов, Алексей Феофилактович Писемский, Михаил Петрович Погодин, Павел Михайлович Третьяков и др. С 1874 г. Л.В. Даль – сверхштатный младший помощник, с 1878 г. – помощник главного архитектора по постройке храма Христа Спасителя; выполнил проекты размещения росписей и орнаментальных композиций на хорах, орнаментов центральной части. Исследователи полагают, что Л.В. Даль (возможно, совместно с Александром Ивановичем Резановым) принадлежит окончательный проект иконостаса в виде шатрового храма высотой 26,6 м, служащего одновременно надпрестольной сенью. По рисункам Л.В. Даля были выполнены позолоченный, украшенный живописью по эмали и драгоценными камнями оклад Евангелия для главного алтаря, напрестольный золочёный с эмалью крест, украшенный аметистами, дарохранительница для Николаевского придела в виде шатровой, увенчанной луковичной главкой часовни на пьедестале из шокшинского порфира. Л.В. Далю принадлежат проекты паникадила, выносного фонаря, дикирия, кадил, тарелей, крестов.