Н.Н. Бантыш-Каменский дал отрицательную оценку как Брестской унии, так и Флорентийской унии 1439 г., придерживаясь мнения, что Флорентийский собор не был Вселенским, а заключённая уния являлась «соединением», основанным «на мирских пристрастиях». История Брестского собора рассмотрена им преимущественно на основании опубликованных источников («Апокрисиса», «Синопсиса» и др.). Используя материалы из собрания возглавляемого им архива, Н.Н. Бантыш-Каменский дополнил их подборкой документов, относящихся к истории гонений на православие в Речи Посполитой до 1795 г., уделив особое внимание истории русско-польских отношений в связи с положением православного населения на территории Польского государства, начиная с царствования Алексея Михайловича. В его распоряжении был ограниченный круг источников (тогда ещё не были известны документы Ватиканского архива и других собраний), что обусловило некоторую односторонность его суждений. Тем не менее, исследование Н.Н. Бантыш-Каменского стало первым в русской науке трудом, посвящённым истории унии до конца XVIII в. Н.Н. Бантыш-Каменский подготовил к публикации «Дневные записки св. чудотворца Димитрия, митрополита Ростовского» (1781 г.). В 1799 г. вместе с А.И. Мусиным-Пушкиным и Алексеем Фёдоровичем Малиновским принял участие в подготовке первого издания «Слова о полку Игореве» (1800 г.). В 1811 г. возглавил Комиссию печатания государственных грамот и договоров, в 1813 г. подготовил к печати первый том «Собрания государственных грамот и договоров из фондов Архива Коллегии иностранных дел» с комментариями. Многочисленные материалы, собранные Н.Н. Бантыш-Каменским, были использованы Николаем Ивановичем Новиковым при издании «Древней российской вивлиофики» (1773–1775 гг.) и епископом Амвросием (Орнатским) при подготовке «Истории российской иерархии» (1807–1815 гг.). Рукопись труда Н.Н. Бантыш-Каменского о русско-польских отношениях (опубликовано под названием «Переписка между Россиею и Польшей по 1700 г.») использовал Николай Михайлович Карамзин при написании «Истории государства Российского». Н.Н. Бантыш-Каменский занимался также переводами и издательской деятельностью. Среди изданных им книг – латинские буквари, курсы латинской и греческой грамматик (один из курсов латинской грамматики написал сам Н.Н. Бантыш-Каменский), учебники богословия, в том числе «Богословие» архиепископа Феофана (Прокоповича), «Doctrina» епископа Феофилакта (Горского), «Compendium theologiae dogmatico-polemicae» архимандрита Иакинфа (Карпинского), «Elementa philosophiae» Фридриха Христиана Баумейстера (М., 1777 г.), переводы епископа Амвросия (Зертис-Каменского) с греческого языка («Послания св. Игнатия, епископа Антиохийского», «Св. Кирилла, епископа Иерусалимского, огласительные поучения (Katechisis)», «Св. Иоанна Дамаскина Богословие, или Изложение православной веры») и др.