Углублению религиозного миропонимания М.А. Балакирева способствовало чтение: четверть его библиотеки (согласно описи, 646 г. изданий) составляли Жития святых, издания Евангелия и Библии, описания монастырей, труды о монашеской жизни, церковном управлении, преподавании Закона Божия, работы об иудейском, католическом, лютеранском вероисповеданиях, труды протоиереев Д.В. Разумовского и Василия Михайловича Металлова о церковном пении и др. В начале 1880 гг. обер-прокурор Константин Петрович Победоносцев просил М.А. Балакирева рецензировать духовно-музыкальные сочинения, а также поручил ему сделать новую гармонизацию полного обихода традиционных распевов. К осуществлению последнего проекта М.А. Балакирев привлёк Николая Андреевича Римского-Корсакова и Анатолия Константиновича Лядова. В результате в 1887 г. была опубликована лишь одна часть – «Всенощное бдение древних распевов» в гармонизации Н.А. Римского-Корсакова, А.К. Лядова, Евстафия Степновича Азеева, Александра Александровича Копылова. В 1882 г. переработал мотет Вольфганга Амадея Моцарта «Ave verum» в «Херувимскую». В 1883–1894 гг. М.А. Балакирев – управляющий Придворной певческой капеллой. При нём был проведён ряд организационных и административных реформ, включая перестройку здания капеллы. М.А. Балакирев привлёк к работе здесь Н.А. Римского-Корсакова и А.К. Лядова, что стимулировало их обращение к духовной музыке, а также привело к повышению уровня общего музыкального образования в капелле. Как цензор духовно-музыкальных произведений М.А. Балакирев способствовал утверждению «церковного стиля», преимущественно в области переложений древних русских уставных напевов. В этот период он написал и издал (1888 г.) «Достойно есть» киевского распева, которое продолжает звучать в храмах во время службы наряду с его обработкой «Ангел вопияше» валаамского распева (1878 г.). Большинство духовных хоров М.А. Балакирева было подготовлено и издано после его ухода со службы. Похоронен на Тихвинском кладбище Александро-Невской лавры. Духовно-музыкальное наследие М.А. Балакирева невелико (11 законченных работ) и, главным образом, предназначено к исполнению за богослужением. Сам он считал церковную музыку прикладной, подчинённой канону и, быть может, поэтому не стал в этой области музыкального творчества тем новатором, которым являлся в других жанрах.