В 1823 г. была организована первая миссия к большеземельским ненцам. 5 августа 1824 г. император Александр I утвердил «Правила» для обращения ненцев. В 1825–1830 гг. миссией руководил Вениамин (Смирнов), архимандрит антониева Сийского монастыря. Архимандрит Вениамин составил ненецкий алфавит и ненецко-русский словарь, написал на ненецком языке краткое изложение православной веры и перевёл почти все книги Нового Завета. За время его руководства миссией было крещено 3300 человек, новокрещёным давались льготы в уплате податей. В 1829 г. в епархии были учреждены первые инородческие приходы. В 1856 г. священник Иосиф Корелин составил краткую грамматику ненецкого языка, в 1873 г. священник Павел Михайлов опубликовал «Практическое руководство к изучению ижемско-зырянского языка». В 1882 г. вышли в свет «Начатки христианского учения на корельском и русском языках». Поморье вместе с подвинскими землями, входившими в Архангельскую епархию, со второй половины XVII в. было одним из основных районов поселения старообрядцев. К началу XX в. наибольшее распространение на территории епархии имели беспоповщинские толки: поморское и филипповское согласия, аристовщина, аароновщина, федосеевцы, странники, новожёны, в начале XX в. появились общины Белокриницкой иерархии. Полемика со старообрядцами занимала важное место в пастырской деятельности первых Архангельских архиереев: «Окружное послание» 1682 г. архиепископа Афанасия (Любимова), «Изъявление о двуперстном и триперстном знамении креста» 1711 г. архиепископа Рафаила (Краснопольского), однако до середины XIX в. борьба с расколом велась преимущественно административными методами и не приносила существенных результатов. В 1854 г. епископом Варлаамом (Успенским) была учреждена противораскольническая миссия для Архангельского, Мезенского, Онежского и Кемского уездов, в 1856 г. открыта миссия для Холмогорского, Шенкурского и Пинежского уездов, в 1869 г. миссии объединили. 1 января 1884 г. были учреждены епархиальный миссионерский комитет и уездные комитеты, в 1894 г. комитет переименовали в комиссию по делам раскола, в 1908 г. преобразованную в миссионерский совет. В 1894–1895 гг. существовали должности противораскольнических миссионеров Кемско-Александровского и Мезенско-Печорского округов. С конца 1890 гг. проводились епархиальные миссионерские съезды. Особое внимание уделялось миссионерской деятельности среди карел, со времени основания Выговского общежительства находившихся под сильным влиянием старообрядцев. Для противодействия влиянию раскола с начале 1830 гг. в карельские приходы назначались священники, владевшие карельским языком (в 1844 г. – десять приходов), с 1905 г. проводилась сплошная катехизация карел. 21 ноября 1893 г. был открыт Архангельский епархиальный комитет православного миссионерского общества во главе с епархиальным архиереем. Для перевода и издания книг на языках северных народов, живших на территории епархии (саами (лопарей), карел, ненцев, коми-зырян), 28 июля 1894 г. при комитете была открыта переводческая комиссия, состоявшая из преподавателей семинарии и четырёх священников и имевшая четыре уездных отделения. Комиссия составила азбуки для северных народов, живших на территории епархии, перевела почти все книги Нового Завета.