В 1818 г. рядом с Сергиевским храмом построены каменные двухэтажные настоятельские покои, а в 1825 г. – каменные двухэтажные монастырские кельи. В 1831 г. над трапезной Сергиевской церкви был устроен и освящён придел во имя апостола Иоанна Богослова, а также построен двухэтажный братский корпус. С 1796 г. Алатырскому монастырю принадлежала Свято-Духовская мужская пустынь на берегу реки Суры, в которой находились древняя чудотворная Иверская икона Божьей Матери (к 2000 г. её местонахождение неизвестно) и икона священномученика Антипы Пергамского и великомученика Иоанна Воина с частицами мощей угодников, ныне находящаяся в Алатырском монастыре. Особо почитались в обители икона Нерукотворного Образа Спасителя и Казанская икона Божьей Матери. Нерукотворный Образ Спасителя, до 1613 г. находившийся над крепостными воротами города, а в 1754–1843 гг. – в питейном доме, в 1843 г. по ходатайству горожан был перенесён в Алатырский монастырь. На месте питейного дома была построена часовня, в которой находился список с чудотворного образа. Казанская икона была обретена в XVII в. при роднике на Ключевском поле близ села Четвертакова (ныне посёлок Тургенево Ардатовского района Республики Мордовия) – «загородном дворе» Алатырского монастыря, где в честь неё в 1768 г. был построен деревянный, а в 1807 г. – каменный храм. В память об избавлении Алатыря в 1848 г. от холеры по молитвам перед чудотворным Казанским образом Божьей Матери ежегодно 9 августа совершался крестный ход вокруг города. Чудотворная Казанская икона Божьей Матери и Нерукотворный Образ Спасителя находятся в Алатырском монастыре. В 1848 г. с левой стороны Сергиевской церкви, над могилой схимника Вассиана, был заложен придел в честь Казанской иконы Божьей Матери, освящённый в сентябре 1849 г. В 1905 г. под этим приделом из усыпальницы схимника Вассиана была устроена пещерная церковь, в которую 5 декабря 1905 г. был перенесён из Сергиевской церкви придел во имя Димитрия Ростовского. 4 июля 1906 г. во время пожара в Алатыре сгорели все церкви, колокольня, корпуса и постройки, библиотека монастыря с книгами и рукописями XVII–XVIII вв., однако архив сохранился. Сохранилась и пещерная церковь, где до настоящего времени под спудом покоятся мощи схимника Вассиана. Стараниями архимандрита Гавриила, настоятеля Алатырского монастыря с 6 марта 1903 г., обитель начала отстраиваться. В 1917 г. в ней было 13 монахов и 18 послушников. В 1932 г. Алатырский монастырь был закрыт, последний настоятель – архимандрит Даниил с братией расстреляны. На территории обители был устроен лагерь, позже – махорочная и лыжная фабрики. В 1994 г. Алатырский монастырь был передан Чебоксарской и Чувашской епархии Русской православной церкви. В 1996–2000 гг. были восстановлены храмы Казанской иконы Божьей Матери, Сергия Радонежского, пещерный храм. В 15 км от монастыря начато строительство скита. Расчищен чудотворный источник на прежнем месте могилы схимника Вассиана. Монастырю принадлежит 96 га земли. В обители около 60 насельников, наместник с 1998 г. – архимандрит Иероним (Шурыгин).