В 1654 г. протопоп Неронов писал из заточения царю о нем: «Отнюдь не дерзати св. книг таковым переводити, ниже вручити, яко же оный лукавый чернец Арсений грек, о нем же патриарх иерусалимский Паисий писал к тебе из Путивля; а ныне он, Арсений, взят к Москве и живет у патриарха Никона в келии, да и его свидетеля врага поставляет, а древних великих мужей и св. чудотворцев свидетельств отметает. Ох! увы! благочестивый царю! стани добр, вонми плачу и молению твоих государевых богомольцев, – иностранных иноков, ересей вводителей, в совет не принимай». Настоящее прозвище Арсения осталось неизвестным. По мнению Белокурова, он был прозван Греком из желания отличить его от других деятелей Арсениев, бывших в то время в Москве, – киевлянина Арсения Сатановского и Арсения Суханова. Он был оставлен в Москве, главным образом, «для риторского учения» и хотя занимался этим делом еще до ссылки в Соловки, но вполне развил свою педагогическую деятельность после возвращения оттуда. Судя по сохранившимся документам, Арсений с 1662 по 1666 гг. находился вторично в ссылке в Соловках. Помимо «риторского учения», на него было возложено книжное дело. Он перевел следующие три греческих сочинения: 1) «Скрыжаль», сочинение инока Иоанна Нафанаила, заключающее толкование литургии и других церковных обрядов. Знаменитый подлинник был прислан патриархом Паисием в 1653 г., а перевод с предисловием Епифания Славинецкого напечатан в 1655 г. 2) «Анфологион, си есть цветословие: страдальчества и мучения великомученицы Екатерины и святого великомученика Феодора Стратилата, и житие святого и преподобного Алексиа человека Божиа». Эта книга издана была в Москве в 1660 г. В ней, кроме того, имеются «Четверострочия Григориа Богослова» с «главизнами Максима Исповедника о любви». Митрополит Евгений ошибочно приписал перевод «Анфологиона» Арсению Сатановскому. 3) «Книга историчная или хронограф, сиречь летописец. Собрана убо древле от различных опасных историй вкратце и от еллинского языка на общий, сии речь на греческий, преведеся от преосвященнейшего митрополита монемвасийского кир Дорофея». Перевод «Хронографа» закончен и приготовлен к изданию в 1665 г.; однако он остался ненапечатанным, несмотря на то, что был дан от царя приказ о его напечатании для распространения в духовенстве истинных понятий о происшествиях мира и в опровержение апокрифических сказаний. Подлинник хранится в рукописи в Московской синодальной библиотеке. Вместе со Славинецким Арсений составил также славяно-латинский лексикон. Он же изобрел особый почерк или азбуку, которая поныне хранится в Московской типографической библиотеке и называется «арсениевской азбукой». Вообще, как ученый Арсений много сделал для русской литературы, хотя его труды до сих пор не нашли себе беспристрастной критической оценки из-за крайней сбивчивости сведений, имевшихся о них до последнего времени. В филологическом смысле все его исправления признаны вполне правильными.