Сосланный по суду в Соловки, он в течение трех лет, проведенных там, всячески старался расположить в свою пользу монахов, которые отозвались о нем весьма одобрительно. Помилованный царем, Арсений вернулся в Москву, где был обласкан патриархом Никоном, который отвел ему келью в собственном доме, поручил ему заведование патриаршей библиотекой и назначил справщиком богослужебных книг. С именем Арсения Грека в русской исторической литературе тесно связан вопрос об основании первой греко-латинской школы в Москве. Существовали предположения, что такая школа возникла еще до воцарения Романовых. Затем (на основании свидетельства известного путешественника Олеария, согласно которому школа была учреждена под надзором грека Арсения) митрополит Евгений, а вслед за ним и автор «Истории Московской славяно-греко-латинской академии» Смирнов приписали заслугу основания училища Арсению Греку. Однако Черниговский архиепископ Филарет, не познакомившись достаточно внимательно с книгой Олеария и основываясь на том, что последний посетил Россию в 1634 г., а Арсений Грек – в 1649 г., вывел неудачное заключение, что Олеарий подразумевал Арсения Глухого. Упуская вовсе из виду тот факт, что Олеарий ясно говорит о греке Арсении, тогда как Арсений Глухой был русским, Аристов, а за ним и митрополит Макарий в своей «Истории русской церкви» присоединились к мнению Филарета. А.В. Горский принимал (вместе с митрополитом Евгением) Арсения Грека Олеария и Арсения Грека времен Никона за одно и то же лицо. С.М. Соловьев повторяет ошибку Филарета, а Миркович допускает существование двух Арсениев-греков. Светочем в этом лабиринте догадок служит исследование С.А. Белокурова, доказавшего (в «Чтениях в Об-ве любителей духовного просвещения, 1888 г.), что сведения о греко-латинской школе являются в книге Олеария позднейшим третьим дополнением, что школа открыта около 1653 г. и, наконец, что сведения, сообщаемые Олеарием, относятся именно к Арсению Греку, который был «дидаскалом» первой греко-латинской школы, заведенной при Никоне. Не менее загадочным, чем заслуги и значение Арсения Грека в истории русского просвещения в патриаршем периоде является сама его личность, которая при ближайшем знакомстве представляется малопривлекательной. Арсений, несомненно, был одним из образованнейших представителей греческой народности своего времени, но это был человек с крайне гибкими убеждениями и совестью. Помимо легкости, с какой он менял свои религиозные убеждения, рабской угодливости перед власть имущими и перед соловецкими монахами, помимо склонности ко лживым показаниям в пользу себя и во вред ближним, он не задумался перейти на сторону врагов патриарха Никона, когда тот потерял власть и не мог уже больше с прежней щедростью оказывать ему милости. В народе (преимущественно среди старообрядцев и раскольников) недаром сложилось про него мнение, что он «волхв, еретик, звездочетец, исполнен скверны и смрада езувитских ересей». Его деятельность в исправлении книг и занятия переводами, как и доверие, оказываемое Никоном, возбудили ненависть к нему в московском духовенстве.